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  2. 日本京都大學《Nature》大子刊:控制耐熱高熵合金脆性與延展性的內在因素
    2024-03-18 13:23:06 作者:材料學網 來源:材料學網 分享至:

    導讀:耐火高熵合金(RHEAs)在超高溫應用中具有廣泛的應用前景。了解其基本原理有助于改善該合金的低溫脆性和高溫蠕變強度差。本文通過實驗、理論和模型研究了原型體心立方(BCC) RHEAs、TiZrHfNbTa和VNbMoTaW。前者可壓縮到77k,而后者不能低于298k。相對于均為BCC元素的VNbMoTaW, TiZrHfNbTa中的六方密排(HCP)元素降低了其位錯核能,增加了晶格畸變,降低了其剪切模量。螺紋位錯主導TiZrHfNbTa塑性,但在VNbTaMoW中存在等量的邊位錯和螺旋位錯。在VNbTaMoW中位錯核致密,在TiZrHfNbTa中位錯核擴展,并且在兩種RHEAs中激活了不同的宏觀滑移面,原因在于HCP元素的濃度,通過HCP與BCC元素在耐火高熵合金中的比例,可以實現控制其延展性和強度。


    鎳基高溫合金已經發展成為高度工程化的材料,作為目前最先進的金屬合金在高溫氧化環境下實現了結構應用。其中最先進的,如CMSX-4,具有一個面心立方(FCC)基體,由高體積分數的l12結構ni3al型析出相以磚塊和砂漿的方式排列。它們最苛刻的應用之一是用于現代噴氣發動機高壓部分的渦輪葉片,其中氣體溫度可以超過高溫合金的熔點,而合金本身則通過葉片表面的隔熱熱障涂層和葉片內的整體冷卻通道保持較低的溫度。進一步提高發動機和發電廠的效率(對減少碳足跡至關重要)將需要提高工作溫度。然而,目前的操作已經接近現有材料本身的極限,因此需要更高熔化溫度的新型合金。


    新型合金的其中一類包括RHEAs,其高熔點使之有實現超高溫應用的潛力。然而,近來有研究表明,盡管熔點更高,單相的RHEA TiZrHfNbTa在蠕變方面明顯弱于CMSX-4。有兩個因素造成該缺點:首先,相對于CMSX-4的FCC基體,RHEA的BCC基體中的擴散速度更快,其次是其缺乏沉淀。因此,需要進一步研究提高TiZrHfNbTa的蠕變強度,比如引入合適的強化沉淀。同時,熔點較高的RHEAs也必須進行研究,因為這類材料的擴散速度較慢。其中一種RHEA是VNbMoTaW8,其熔點比tizrhfnbta大約高500℃。然而,它存在較大缺陷:即使是在室溫條件下壓縮,仍然缺乏延展性。相比之下,盡管比不上具有高延展性和抗斷裂特性的FCC HEAs,TiZrHfNbTa在室溫下的壓縮和拉伸(~8%)還是表現出一定延展性。


    即使是那些主要用于高溫應用的結構材料,在室溫下也需要具有一定的延展性,以承受日常處理、意外掉落、熱沖擊等事件的影響。目前的困境是,TiZrHfNbTa具有拉伸延展性,但蠕變強度很差,而VNbMoTaW雖然具有足夠的蠕變強度(盡管還有待確定),但拉伸性不足。


    本文利用實驗、理論和建模來研究上述兩種模型系統:TiZrHfNbTa(延性)和VNbMoTaW(脆性),其總體目標是對控制其延性和強度的關鍵因素有一個基本的了解,以幫助指導下一代高溫結構應用的新型耐火高熵合金的設計。


    日本京都大學都留智仁等教授相關研究以“Intrinsic factors responsible for brittle versus ductile nature of refractory high-entropy alloys”為題發表在nature communiacations上。


    鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-024-45639-8

     

    圖1所示。a、b VNbMoTaW (a)和TiZrNbHfTa (b)在低于和高于各自BDTTs的溫度下壓縮變形的應力-應變曲線。除TiZrNbHfTa在室溫下發生斷裂外,其余均發生斷裂;相應的斷裂應變(εf)在圖中標注。c, d屈服強度與溫度的關系(c),剪切模量歸一化屈服強度與同源溫度的關系(T/Tm) (d),位錯運動激活焓與溫度的關系(e)。

    圖2所示。c - e沿(c)、(d)、(e)加載后的典型變形微柱。f - h沿(f)、(g)、(h)加載后的典型變形微柱。i、j沿(i)、(j)加載后的典型變形微柱的亮場TEM圖像。在室溫(k)和77 k (l)下,TiZrNbHfTa滑移后典型變形微觀結構的亮場TEM圖像。(k)的薄片平行于沿孿晶方向變形的微柱試樣的宏觀滑移面切割。為了比較,(l)從變形的塊狀多晶體上平行于同一平面切割。

    圖3 具有理想隨機結構的VNbMoTaW和TiZrNbHfTa的晶格常數和彈性常數。b每個本構元素的MSAD值的平方根,以及所有元素的平均值,通過Burgers向量歸一化(誤差條表示標準差)。插入的原子圖像是松弛構型的典型例子(見補充圖4)。c、d TiZrNbHfTa (c)和VNbMoTaW (d)中螺旋位錯偶極子的典型構型,其中位錯核心使用微分位移矢量可視化。e TiZrNbHfTa和VNbMoTaW中135種偶極子構型,用彈性理論計算的能量歸一化后的核心能量頻率分布(注意能量尺度的斷裂,橫軸)。

    圖 4BCC金屬中與佩爾斯電位表面相關的位錯核心結構示意圖。符號E、H和S分別代表易核、硬核和分核構型。b純Nb、虛擬Nb67Zr33和虛擬Nb50Zr50合金的peerls勢能面,計算了E、H和S三角形內幾種采樣構型的能量。箭頭對應于位錯運動的最小能量路徑。c純Nb、虛Nb67Zr33和虛Nb50Zr50合金態的聲子色散和密度,其中bcc相布里溫區高對稱方向聲子分布,其中Г、H、P和N對應高對稱點。


    綜上所述,本研究制備了原型體心立方單相VNbMoTaW和TiZrNbHfTa等原子合金模型。通過對多晶VNbMoTaW和TiZrNbHfTa的壓縮實驗,得到了各自屈服應力的溫度依賴性程度。得出報告顯示,VNbMoTaW在室溫下是脆性的,而TiZrNbHfTa在室溫下是延性的。在幾乎各個溫度下,VNbMoTaW強于TiZrNbHfTa。在VNbMoTaW中,室溫條件下可以觀察到塑性流動,而TiZrNbHfTa需要塑性壓縮到77 K。盡管塑性流動的起始溫度差異很大,但兩種合金的溫度依賴性在性質上相似:屈服應力在低溫下迅速增加,并保持在一個幾乎恒定的值,即在臨界溫度或非熱溫度(TTA)以上的“非熱”應力(σμ)。基于上述結果,本文假設TiZrNbHfTa中HCP元素的濃度高于VNbMoTaW這一事實是導致晶格畸變、位錯核結構和滑移行為發生顯著變化的原因,


    此外,本文構建了不同成分的虛擬鈮-鋯合金:純Nb、Nb67Zr33和Nb50Zr50,以驗證關于HCP元素濃度增加影響的假設。用VCA方案的第一性原理計算研究了這些成分的位錯軌跡。值得注意的是,當鋯元素濃度達到50%時,最小能量路徑與平面重合。限于計算能力,在上述處理中的二元合金屬于真實耐火高熵合金的粗略近似值。如果需要更全面的理解,有待進一步的研究,和更全面的實驗設計。

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