鎂合金表面冷噴涂技術(shù)研究進(jìn)展
2021-02-05 11:11:37
作者：鄭黎, 王美婷, 于寶義 來源：沈陽工業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院
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摘要
歸納和總結(jié)了國內(nèi)外鎂合金冷噴涂技術(shù)最新研究進(jìn)展，介紹了鎂合金冷噴涂Al-Zn、純Al、Al基復(fù)合涂層、Al基非晶涂層、Zn基合金、Ni、不銹鋼涂層等的耐腐蝕性。討論了工藝參數(shù) （如壓力、溫度） 以及噴涂材料的選擇，涂層對鎂合金防腐蝕性能的影響，展望了未來鎂合金在汽車、航空航天輕量化方面的發(fā)展。
關(guān)鍵詞： 鎂合金； 冷噴涂； Al; Zn; 表面保護(hù)； 腐蝕
Abstract
The recent research progress of cold spraying technology for Mg-alloys at home and abroad is summarized in terms of the cold spraying coatings of Al-Zn, pure Al, Al-based composite coating, Al-based amorphous coating, Zn-based alloy, Ni and stainless steel etc. Meanwhile, the process parameters （such as pressure, temperature） and the selection of spraying materials, the influence of the coating on the corrosion resistance of Mg-alloys are discussed, and finally the future development trend of Mg-alloys in automotive- and aerospace-lightweight technology innovation and application is also put forward.
Keywords： Mg-alloy; cold spraying; aluminum; zinc; surface protection; corrosion
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鄭黎， 王美婷， 于寶義。 鎂合金表面冷噴涂技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 中國腐蝕與防護(hù)學(xué)報(bào)， 2021, 41（1）： 22-28 doi:10.11902/1005.4537.2020.138
ZHENG Li, WANG Meiting, YU Baoyi. Research Progress of Cold Spraying Coating Technology for Mg-alloy[J]. Journal of Chinese Society for Corrosion and Protection, 2021, 41（1）： 22-28 doi:10.11902/1005.4537.2020.138
Mg及其合金是重要的金屬材料之一，是目前已經(jīng)得到應(yīng)用的密度最小 （約1.7 g/cm3） 的金屬材料[1]。鎂合金具有高比強(qiáng)度、高導(dǎo)熱性、高導(dǎo)電性等優(yōu)良性能，被廣泛應(yīng)用在交通工具、化學(xué)化工、航空航天等領(lǐng)域[2,3]。由于鎂合金是輕合金材料能代替其他的金屬材料來顯著地提高宇宙飛船和車輛的速度，使其輕量化。隨著我國軌道交通產(chǎn)業(yè)的飛速發(fā)展，軌道交通車輛減重要求迫切。如今，輕量化設(shè)計(jì)己是車體設(shè)計(jì)的發(fā)展趨勢。但是，鎂合金的耐腐蝕性能差并且化學(xué)性質(zhì)活潑，限制其在一些領(lǐng)域中的應(yīng)用。
近些年來，國內(nèi)外的研究者從不同的角度來提高鎂合金抗腐蝕性能，主要包括：開發(fā)新合金及提高純度、采用快速凝固技術(shù)限制有害雜質(zhì)的危害及表面處理等[4]。一般來說，表面處理是比較容易實(shí)現(xiàn)的，同時(shí)對提高鎂合金的表面性能也是效率最高的。目前，鎂合金表面防腐蝕主要有化學(xué)鍍和電鍍[5]、陽極氧化[6]、化學(xué)轉(zhuǎn)化膜[7]、激光表面處理[8]、微弧氧化[9]、氣相沉積、離子注入[10]及熱噴涂[11]等幾種方法。以上方法對鎂合金均能起到良好的防腐蝕作用，但是也存在污染環(huán)境、制作困難、成本高、涂層不致密、孔隙率大等缺點(diǎn)。冷噴涂是一種綠色環(huán)保型技術(shù)，且具有制備的涂層致密、孔隙率小等優(yōu)點(diǎn)。冷噴涂技術(shù)使顆粒加熱溫度低，且保持固態(tài)，固態(tài)顆粒在極高應(yīng)力、應(yīng)變和應(yīng)變速率條件下通過“絕熱剪切失穩(wěn)”引起的塑性流變或者通過劇烈變形等機(jī)械過程，實(shí)現(xiàn)在工件表面的沉積。一般情況下噴涂在室溫下進(jìn)行，不需要對基體加熱，因此減少了噴涂過程中顆粒氧化、組織變化、燒損等現(xiàn)象的發(fā)生[12]。本文對近期國內(nèi)外科研人員在鎂合金冷噴涂技術(shù)的研究進(jìn)展進(jìn)行了整理和歸納，并對冷噴涂的原理以及冷噴涂涂層進(jìn)行了深入分析。
1 冷噴涂的技術(shù)原理
20世紀(jì)80年代中后期，在風(fēng)洞實(shí)驗(yàn)過程中偶然發(fā)現(xiàn)，當(dāng)基體表面涂抹金屬粉末后，當(dāng)粒子速度超過某一臨界速度時(shí)，能使金屬粒子十分牢固的沉積在基體表面，由此提出了冷噴涂的概念[13]。冷噴涂又稱冷氣體動(dòng)力噴涂 （CGDS）。冷噴涂系統(tǒng)一般由控制系統(tǒng)、溫度及壓力調(diào)節(jié)裝置、送粉器、加熱器、高壓氣源以及噴槍構(gòu)成，噴涂時(shí)固態(tài)顆粒以He、N2、Ar或空氣等壓縮氣體作為加速介質(zhì)，在較低溫度 （室溫-600 ℃）、超高速 （300~1200 m/s） 狀態(tài)下與基體發(fā)生碰撞發(fā)生劇烈的塑性形變從而形成涂層[14]。
冷噴涂分為低壓冷噴涂 （一般工作溫度為20~650 ℃，氣壓0.5~1.0 MPa，粉末氣流被加速到350~700 m/s） 和高壓冷噴涂 （氣壓大于1 MPa，加熱載氣，使噴涂材料加速到超音速），兩者的區(qū)別主要在于空氣載體的壓力和粉末噴射的方式的不同[15,16]。
冷噴涂工藝擁有許多優(yōu)異的特性[17-20]：（1） 沉積的溫度低，對涂層和基體的熱影響小。冷噴涂是在低溫下通過強(qiáng)烈塑性變形而實(shí)現(xiàn)沉積，沉積顆粒不會受到明顯的熱作用，可以很好地保留原始粉末的組織結(jié)構(gòu)及物化性質(zhì)，基本不會發(fā)生氧化、成分燒損、晶粒長大、成分偏析等問題，擴(kuò)大了基材的選擇空間。（2） 沉積層孔隙率低，與基體的結(jié)合強(qiáng)度高。在沉積過程中，后續(xù)粒子的高速沖擊會對先沉積的涂層產(chǎn)生夯實(shí)作用，獲得的涂層孔隙率低，噴涂顆粒的夯實(shí)作用還增強(qiáng)了涂層與基體間的結(jié)合強(qiáng)度， 可以達(dá)到100 MPa以上。（3） 制備大厚度涂層。冷噴涂是在低溫下實(shí)現(xiàn)涂層沉積，涂層中的殘余應(yīng)力較低，并且均為壓應(yīng)力，有利于制備厚度較大的涂層。（4） 涂層層間應(yīng)力較低，主要為壓應(yīng)力，且殘余應(yīng)力較小。（5） 粉末利用率高，安全環(huán)保。冷噴涂操作簡單，不污染環(huán)境，未沉積的粉末在低溫環(huán)境下不會發(fā)生物化性質(zhì)變化，可通過回收繼續(xù)使用，實(shí)現(xiàn)噴涂粉末的100%利用，是一種綠色環(huán)保的噴涂技術(shù)。
采用冷噴涂技術(shù)在鎂合金表面進(jìn)行防腐的涂層材料有很多種，如鋅基涂層、純鋁涂層、鋁基復(fù)合涂層、不銹鋼涂層等。目前在鎂合金表面制備最多的涂層是Al及其復(fù)合涂層以及不銹鋼涂層。但不同涂層對鎂合金的保護(hù)程度、用途不同，所制備涂層的工藝參數(shù)也不同。鎂合金的標(biāo)準(zhǔn)電極電位很低，盡量選跟鎂合金標(biāo)準(zhǔn)電極電位相近的涂層材料。
2 鎂合金冷噴涂保護(hù)涂層的研究
2.1 鎂合金冷噴涂純Al涂層研究
Al的標(biāo)準(zhǔn)電極電位為-1.66 V，且具有良好的耐腐蝕性。Mg的標(biāo)準(zhǔn)電極電位為-2.372 V，與Al相近，噴涂純鋁主要是提高鎂合金的耐腐蝕性，使涂層的耐腐蝕性跟純鋁的耐腐蝕性相似。鋁涂層在自然環(huán)境中氧化形成的氧化膜A12O3堅(jiān)硬致密，可有效保護(hù)基體，因而被廣泛應(yīng)用于金屬表面防腐，且工藝簡單，獲得的涂層也比較致密。
Spencer等[19]在AZ91E上噴涂純鋁粉，生成中等厚度的鎂/鋁金屬間化合物Al3Mg2或Mg17Al12，涂層具有較高的硬度以及耐腐蝕性能跟鋁相似。Tao等[21]在AZ91D鎂合金上制備純鋁涂層，在中性3.5%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)） NaCl溶液中，抗點(diǎn)蝕性能優(yōu)于純鋁，純鋁涂層具有較好的耐腐蝕性。
有研究表明，鋁粉的純度對冷噴涂涂層耐腐蝕性也有一定的影響。Brian等[22]在AZ41A-T5合金上采用冷噴涂技術(shù)制備純鋁涂層，比較商用鋁粉末 （99.5%，質(zhì)量分?jǐn)?shù)） 和高純鋁粉末對AZ41A-T5 （99.95%） 合金耐腐蝕性能影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)商用純鋁涂層的腐蝕電流密度大約為2.35 mA/cm2，高純鋁涂層的電流密度僅為0.05 mA/cm2。故純Al的純度越高，涂層的耐蝕性越好。
鋁涂層對鎂合金的防腐性能的影響不僅與Al的純度有關(guān)，還與鎂合金基體是否經(jīng)熱處理也有影響。Siddique等[23]在AZ91鎂合金上噴涂鋁涂層，經(jīng)過300 ℃加熱1 h熱處理，再在3.5%NaCl溶液中進(jìn)行電化學(xué)腐蝕，經(jīng)過熱處理的鋁涂層的耐腐蝕性好于純鋁涂層。
鎂合金利用冷噴涂技術(shù)涂覆純鋁已廣泛應(yīng)用于航空航天領(lǐng)域。楊立山[24]研究了在艦載機(jī)上鎂合金部件采用冷噴涂技術(shù)涂覆純鋁防腐蝕涂層，不僅具有較高的結(jié)合強(qiáng)度和硬度 （如圖1所示），而且可以較好地解決鎂合金材料易腐蝕的問題。
2.2 鎂合金冷噴涂鋁基復(fù)合粉末和鋁基非晶涂層研究
近年來，很多學(xué)者對引入適量陶瓷顆粒Al2O3對鎂合金耐腐蝕性能的影響做了研究。鋁基復(fù)合材料具有密度低、比強(qiáng)度高、比模量高以及良好的耐磨損性等優(yōu)異的綜合性能，把鋁基復(fù)合涂層作為鎂合金的防腐涂層的應(yīng)用已經(jīng)越來越多。非晶具有良好的抗腐蝕性，是因?yàn)榉蔷е袥]有晶界，易形成均勻的鈍化膜。鋁基復(fù)合涂層和鋁基非晶涂層均能提高鎂合金的耐腐蝕性。Wang等[25]在AZ91D鎂合金基體上制備Al-Al2O3復(fù)合涂層 （KM），認(rèn)為Al2O3顆粒的加入不僅顯著提高了鍍層的密度，而且使沉積效率提高到一個(gè)最佳值。
圖1 純鋁冷加工、冷加工退火、冷噴涂純鋁涂層硬度對比圖[25]
Spencer等[26]在AZ91E鎂合金基板上制備不同含量Al2O3陶瓷的Al-Al2O3以及AA6061-Al2O3的鋁基復(fù)合涂層。Al2O3對粒子沉積具有良好的夯實(shí)效應(yīng)，使涂層更加致密，空隙數(shù)量明顯降低，且Al2O3顆粒數(shù)量越多，涂層越致密。研究發(fā)現(xiàn)Al2O3陶瓷含量對涂層的耐腐蝕性影響不大，但會對涂層的硬度、耐磨性有很大的影響。陶瓷顆粒含量越多涂層的硬度越高，磨損速率越小。
陳金雄[27]在AZ31鎂合金上制備純鋁涂層和Al-50%Al2O3復(fù)合涂層。與純Al涂層相比，復(fù)合涂層組織更致密，孔隙率更低，硬度提高，耐磨性更高。陶瓷顆粒的加入與純鋁涂層的耐腐蝕性能均比鎂合金基體的高，但與純鋁涂層相比加入陶瓷顆粒的涂層的耐腐蝕性相近 （圖2和3）。
圖2 加入和未加入Al-50%Al2O3涂層腐蝕前后的SEM像[28]
賈利等[28]利用冷噴涂技術(shù)在鎂合金表面制備鋁基非晶涂層，研究表明鋁基非晶也能提高鎂合金的耐腐蝕性 （圖4和5）。采用冷噴涂技術(shù)在AZ91D鎂合金表面制備鋁基非晶涂層提高鎂合金耐磨性。結(jié)果表明鋁基非晶涂層的磨損量和磨損率均低于鎂合金基體，摩擦因數(shù)高于基體[29]。
2.3 鎂合金冷噴涂Al-Zn合金涂層研究
有學(xué)者開展了在鎂合金表面冷噴涂Al-Zn合金涂層防腐研究，Al-Zn合金涂層不僅具有純鋅的陰極保護(hù)作用，而且也具有純鋁的鈍化保護(hù)膜的作用，對鎂合金表面具有良好的耐腐蝕作用。陳鈞偉等[30]采用冷噴涂方法將鋅鋁合金粉末噴涂到鎂合金的表面，認(rèn)為在鎂合金表面制備的涂層與鎂合金結(jié)合良好，無分層、孔洞等缺陷，涂層硬度提高，提高基體的耐蝕性。賈利等[31]以AZ91為基體制備納米鋁鋅涂層，在3.5% （質(zhì)量分?jǐn)?shù)） NaCl溶液中電化學(xué)腐蝕和5%NaCl鹽霧腐蝕研究發(fā)現(xiàn)，納米鋁鋅涂層自腐蝕電位高于鎂合金，故納米鋁鋅涂層能很好地保護(hù)鎂合金基體。
2.4 鎂合金冷噴涂鋅基合金涂層研究
在一般大氣中，鋅層表面形成一層很薄而密實(shí)的氧化鋅層表面，它很難溶于水，故對基體具有一定的保護(hù)作用。氧化鋅與大氣中其他成分生成不溶性鋅鹽后，對基體有良好的耐腐蝕性。Xie等[32]在AZ31B基片上噴涂了純鋅涂層，作為保護(hù)涂層或過渡層。涂層沒有明顯的氣孔和裂紋，且涂層的厚度隨著氣體溫度和壓力的增加而增加，提高了腐蝕電位降低了腐蝕電流密度。楊水梅等[33]研究鎳添加對冷噴涂鋅基涂層耐腐蝕性的影響，相對鎂合金來說，長期腐蝕后鋅/鎳基涂層形成了更致密的腐蝕產(chǎn)物膜，腐蝕電阻顯著高于鋅基涂層，提高鎂合金耐腐蝕性，且摻雜鎳后的鋅/鎳基復(fù)合涂層具有更高的硬度、耐磨性。趙惠等[34]在鎂合金AK63表面采用冷噴涂技術(shù)制備鋅鋁合金 （ZA20） 涂層，進(jìn)行電化學(xué)腐蝕和鹽霧腐蝕研究發(fā)現(xiàn)，鋅鋁合金的自腐蝕電位-0.26 V高于基體合金的-1.62 V，冷噴涂后試樣的鈍化區(qū)遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于基體合金，可以很好地保護(hù)基體；鋅鋁合金冷噴涂層在48 h中性鹽霧過程中耐蝕性優(yōu)于基體合金 （圖6）。
圖3 在3.5%NaCl溶液中浸泡60 min后樣品的動(dòng)電位極化曲線[28]
圖4 鋁基非晶涂層的截面形貌[29]
圖5 基體和涂層的極化曲線[30]
圖6 鹽霧腐蝕后試樣表面的微觀組織
2.5 鎂合金冷噴涂鎳合金涂層研究
Feng等[35]用冷噴涂方法在鎂合金表面制備了高密度鎳鈷合金涂層。經(jīng)過20 min的摩擦試驗(yàn)，涂層的失重磨損量為10 mg。與鎂合金相比，磨損失重率低于28%。即在干摩擦條件下，NiCoCrAlY涂層的磨損失重條件優(yōu)于鎂合金的磨損失重條件。Feng等[36]同時(shí)在鎂合金表面制備了高密度NiCoCrAlY+WC-12Co涂層，研究表明，在干摩擦條件下，20% WC-12Co涂層的失重磨損最小。WC-12Co涂層越多，耐磨失重能力越高。
Wei等[37]采用新研制的原位沉積技術(shù)在AZ31B鎂合金上沉積了150 μm厚的全致密Ni鍍層噴丸輔助冷噴涂工藝。研究表明鎳鍍層具有很強(qiáng)的結(jié)合強(qiáng)度 （＞65.4 MPa），致密的鎳鍍層能有效地提高鎂合金耐腐蝕性能。
2.6 鎂合金冷噴涂不銹鋼涂層研究
不銹鋼具有良好的耐蝕、耐磨等優(yōu)點(diǎn)，是表面強(qiáng)化常用的涂層材料之一。國內(nèi)外學(xué)者對冷噴涂不銹鋼涂層的制備工藝及性能進(jìn)行了廣泛的研究。噴涂不銹鋼主要是提高耐腐蝕性，且氣體溫度越高壓力越大，粉末沉積效率越高，涂層孔隙率越低，涂層的耐腐蝕性越好。其中316L不銹鋼中加入WC-12Co后涂層的耐磨性比316L不銹鋼涂層好。Lee等[38]采用高壓冷噴涂技術(shù)在AZ80鎂合金基體上沉積了IN625和301不銹鋼涂層并進(jìn)行對比。結(jié)果表明所制備的涂層均具有一定的孔隙率。AZ80基板在冷噴涂后出現(xiàn)晶粒細(xì)化現(xiàn)象。同時(shí)，這些涂層能顯著提高合金的耐蝕性。
舒文波等[39]用冷噴涂技術(shù)在AZ80鎂合金表面制備316L不銹鋼和316L/WC-12Co兩種涂層。得出氣體壓力和溫度越高，粉末沉積效率越高，涂層孔隙率越低，都可以顯著提高鎂合金的耐磨性能，但316L/WC-12Co涂層比316L不銹鋼涂層的耐磨性好。
戴宇等[40]在AZ80鎂合金表面制備420不銹鋼耐磨涂層，研究噴涂工藝參數(shù)和涂層組織結(jié)構(gòu)，隨著噴槍移動(dòng)速率的下降，涂層的孔隙率逐漸下降。涂層形成過程中，420不銹鋼粉末中的奧氏體相發(fā)生應(yīng)變誘導(dǎo)馬氏體相變，在一定程度上提高了涂層硬度；涂層在摩擦過程中的摩擦磨損機(jī)制表現(xiàn)為磨粒磨損和黏著磨損；涂層的耐磨性能顯著優(yōu)于38CrSi鋼。同時(shí)在AZ80鎂合金表面分別制備316L和420不銹鋼耐磨涂層進(jìn)行對比分析。在結(jié)合界面，316L與420不銹鋼的粒子可以內(nèi)嵌到鎂合金基體，形成機(jī)械咬合的結(jié)構(gòu)；420不銹鋼涂層的硬度高于316L不銹鋼涂層，其斷裂韌性低于316L不銹鋼涂層；不銹鋼涂層的磨損率較AZ80鎂合金下降1個(gè)數(shù)量級，420不銹鋼涂層比316L不銹鋼涂層表現(xiàn)出更好的耐磨性[41]。
崔烺等[42]利用冷噴涂技術(shù)在AZ80 鎂合金表面制備了316L不銹鋼涂層。采用氣體霧化316L不銹鋼粉末作為噴涂材料，氣體壓力3.5 MPa、溫度750 ℃、噴涂距離40 mm，槍速300 mm/s，制備316L不銹鋼涂層粒子沉積形貌時(shí)送粉率為0.4 r/min，制備涂層時(shí)送粉率為3 r/min。測試了涂層與塊體的摩擦磨損及電化學(xué)腐蝕性能。冷噴涂316L不銹鋼涂層致密，粒子變形明顯，涂層未發(fā)生明顯氧化，具有較高的結(jié)合強(qiáng)度及抗拉強(qiáng)度；冷噴涂316L不銹鋼涂層的耐磨及耐腐蝕性能均遠(yuǎn)優(yōu)于AZ80鎂合金基板，顯著提高鎂合金的表面性能。
3 鎂合金冷噴涂未來發(fā)展方向
目前，冷噴涂技術(shù)作為一種新的工藝受到廣泛關(guān)注。冷噴涂技術(shù)制備的涂層具有氧化物含量低、涂層熱應(yīng)力小、硬度高、結(jié)合強(qiáng)度好，可將噴涂材料的組織結(jié)構(gòu)在不發(fā)生變化的條件下轉(zhuǎn)移到基體表面等優(yōu)點(diǎn)，對于涂層的制備技術(shù)具有重要價(jià)值，同時(shí)在制備復(fù)雜結(jié)構(gòu)材料的復(fù)合技術(shù)方面也發(fā)揮很大的作用。冷噴涂技術(shù)為制備納米結(jié)構(gòu)金屬涂層及塊體材料提供了有效方法。同時(shí)，也為制備耐磨的金屬陶瓷復(fù)合涂層，以及陶瓷功能涂層提供了工藝保證。
鎂合金冷噴涂技術(shù)雖然還有很多不足之處，但其優(yōu)良的性能使其成為眾多研究者的研究熱點(diǎn)，今后的發(fā)展將側(cè)重以下幾個(gè)方面：
（1） 鑒于冷噴涂技術(shù)可以制備導(dǎo)電、導(dǎo)熱、防腐、耐磨等涂層及功能涂層，有望應(yīng)用于生產(chǎn)和修復(fù)工業(yè)零部件，如渦輪盤、氣缸、閥門等。
（2） 由于鎂合金的密度小但其耐腐蝕性不好，冷噴涂技術(shù)能提高鎂合金的耐腐蝕性，由于鎂合金已應(yīng)用于汽車、航空航天等領(lǐng)域，使汽車輕量化，提高了汽車的速度。故鎂合金有望應(yīng)用于高鐵上，使高鐵輕量化來提高高鐵的速度。
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