導(dǎo)讀：近日，東北大學(xué)材料學(xué)院李逸興、張雪峰課題組采用直流電弧等離子體制備技術(shù)，成功將一系列高熵合金納米顆粒原位封裝在石墨殼中，制得具有核@殼包覆結(jié)構(gòu)的高熵合金@石墨納米膠囊材料（HEA@C-NPs），并利用其獨(dú)特的核@殼結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了對(duì)光熱轉(zhuǎn)換性能的優(yōu)化提升。相關(guān)研究成果以“Confined high-entropy-alloy nanoparticles within graphitic shells for synergistically improved photothermal conversion”為題發(fā)表在Acta Materialia上。材料學(xué)院博士研究生廖怡君為論文第一作者，材料學(xué)院青年教師李逸興博士為論文通訊作者。

基于本課題組近期對(duì)于高熵合金的研究發(fā)現(xiàn)，基于3d過(guò)渡族金屬元素合成的高熵合金可通過(guò)增強(qiáng)d帶電子間的帶間吸收（d-d IBTs）實(shí)現(xiàn)費(fèi)米能級(jí)周圍能量區(qū)域的完全填充，進(jìn)而對(duì)整個(gè)太陽(yáng)光譜（250—2500 nm）的能量進(jìn)行轉(zhuǎn)化吸收。但是，當(dāng)費(fèi)米能級(jí)被完全填充后，意味著材料的吸收能力將面臨瓶頸，限制其光熱轉(zhuǎn)換性能的進(jìn)一步增強(qiáng)。針對(duì)該問(wèn)題，基于課題組近期制備高熵合金納米材料的相關(guān)經(jīng)驗(yàn)，借助電弧放電過(guò)程中甲烷的原位分解，將一系列具有不同3d過(guò)渡金屬組元的高熵合金納米顆粒原位封裝于高缺陷密度石墨殼中。借助石墨包覆殼的光吸收性能及其高缺陷密度帶來(lái)的熱導(dǎo)率降低，進(jìn)一步提升了高熵合金納米顆粒的光熱轉(zhuǎn)換性能。

圖1.微觀結(jié)構(gòu)表征。(a)-(b)FeCoNiTiVCu@C和(c)-(d)FeCoNiTiVMnCu@C的高分辨透射電鏡（TEM）照片、快速傅立葉變換（FFT）以及對(duì)應(yīng)的EDS元素分布。

課題組對(duì)其進(jìn)行相關(guān)光學(xué)吸收和光熱轉(zhuǎn)換性能測(cè)試，結(jié)果表明，隨著復(fù)合組元增多，材料的光熱轉(zhuǎn)換性能增強(qiáng)。其中，8-HEA@C-NPs（FeCoNiTiVCrMnCu@C）在250—2500 nm波長(zhǎng)范圍的平均吸收率超過(guò)95%；在1個(gè)太陽(yáng)光（1kWm-2）輻照下，可在90 s內(nèi)從室溫迅速升高至105℃，太陽(yáng)光水蒸發(fā)速率和能量轉(zhuǎn)換效率分別高達(dá)2.66 kg m-2h-1和98%，可見(jiàn)其具有優(yōu)異的光響應(yīng)和光熱轉(zhuǎn)換特性。

圖2.太陽(yáng)光界面水蒸發(fā)性能。(a)1個(gè)太陽(yáng)光照射過(guò)程中負(fù)載和沒(méi)有負(fù)載HEA@C-NPs尼龍膜的紅外照片；（b）-（c）8-HEA@C-NPs在1、3和5個(gè)太陽(yáng)光照射下的水質(zhì)量變化和循環(huán)蒸發(fā)速率曲線，以純水和尼龍膜作對(duì)照；(d)所有HEA@C-NPs在1個(gè)太陽(yáng)光照射下的蒸發(fā)速率和能量轉(zhuǎn)換效率總結(jié)。

同時(shí)，相比于無(wú)石墨殼包覆的純FeCoNiTiVCrMnCu高熵合金納米顆粒的太陽(yáng)光水蒸發(fā)性能（蒸發(fā)速率為2.29kgm-2h-1），8-HEA@C-NPs的光熱轉(zhuǎn)換性能得到優(yōu)化。結(jié)合理論模擬和實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，石墨碳?xì)げ粌H可以增強(qiáng)在Vis-NIR區(qū)域的吸收性能，且由于其具有高密度缺陷所導(dǎo)致的熱導(dǎo)率降低（下降26%），可以在材料上蓄積更多的熱量，以此實(shí)現(xiàn)高熵合金納米顆粒核和石墨殼之間的協(xié)同效應(yīng)光熱轉(zhuǎn)換效應(yīng)。

圖3.數(shù)值模擬。(a)HEA@C-NPs的協(xié)同優(yōu)化示意圖；(b)-(c）單個(gè)金屬納米顆粒和金屬@C納米膠囊在250—2500 nm波長(zhǎng)范圍電場(chǎng)增強(qiáng)；（d）密堆分布的金屬@C

納米膠囊在250—2500 nm波長(zhǎng)范圍電場(chǎng)增強(qiáng)。

據(jù)悉，本工作揭示了HEA@C-NPs光熱轉(zhuǎn)換性能的優(yōu)化機(jī)理，為高性能光熱轉(zhuǎn)換材料的制備和研究提供了新的理論和設(shè)計(jì)策略，展現(xiàn)出巨大的實(shí)際應(yīng)用潛力。該研究獲得了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、浙江省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、遼寧省自然科學(xué)基金等的資助。