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北大潘鋒教授團隊的2021年：基于材料大數據和AI發現材料基因與預測新材料

2022-02-07 17:05:15 作者：潘鋒教授來源：材料人分享至：

之前我們梳理了北大潘鋒課題組2021年在電池、界面結構電化學方面的研究成果，今天為大家介紹基于材料大數據和AI發現材料基因與預測新材料的成果。

1. Nature Communications.代數圖論與機器學習實現定量預測分子特性

深度學習方法往往需要大量的數據集來進行訓練，而通過實驗或第一性原理計算獲得的高精度數據在所有數據中僅占少數，因此，我們需要拓展深度學習方法來產生高質量的分子描述符以提升預測的準確性。本研究原創設計了一種基于代數圖論輔助的深度學習框架，利用自然語言處理中的模型實現了基于自監督學習方法的預訓練。該方法將大量無標簽的分子數據利用起來，同時借助代數圖論方法補充結構的三維信息，從而提高對小數據樣本的分子特征預測能力。本工作中發展的雙向轉化器框架，通過融合代數圖論方法產生的分子描述符和Transformers產生的分子描述符表，實現兩種分子信息間的互補，借助決策樹、多任務學習和深度神經網絡，實現下游任務中對分子特性的預測。本工作在八個分子數據集上驗證了該框架的高效性，其中涉及定量毒性、物理化學和生理學數據集。該研究以“Algebraic graph-assisted bidirectional transformers for molecular property prediction”為題發表在Nature Communications上。DOI：10.1038/s41467-021-23720-w。

2. Advanced Energy Materials 基于作者消歧的材料知識圖譜構建與應用——再論LiFePO4的發現與應用過程

將科學文獻中的文本信息轉化為結構化的知識，并結合知識關聯、融合、推理等方法，構建出知識圖譜，可以幫助研究者準確而高效地獲取領域內信息。本研究結合機器學習和依賴匹配算法，首次提出了一套準確高效的同名消歧以及信息搜索框架，在材料科學領域建立了主體（作者）與客體（材料）之間的對應關系，從而構建了名為MatKG的材料知識圖譜。該工作以鋰電池正極材料LiFePO4為例，展現了MatKG的自動化分析流程。通過MatKG，可以生成該材料的發展里程碑，追蹤其研究趨勢，從而幫助研究者探索潛在的知識聯系以及有效處理復雜多樣的關聯分析，發現隱藏在數據和文本中的有價值的信息。該研究以“Construction and Application of Materials Knowledge Graph Based on Author Disambiguation: Revisiting the Evolution of LiFePO4”為題發表在Advanced Energy Materials上。DOI：10.1002/aenm.202003580。

3. WIREs Comput Mol Sci. 適用于機器學習的材料結構編碼方法

材料領域機器學習研究中最關鍵的一步是對材料的結構數據進行編碼，使之轉化為機器學習模型中的特征，模型的預測精度在很大程度上由該特征所決定。相比于小分子物質，周期性的晶體材料往往需要更精巧的結構編碼方法，才能對材料的局域結構環境和全局結構信息進行有效融合。本文梳理了近年來具有代表性的晶體結構編碼方法，其中重點分析了結構圖、庫倫矩陣、拓撲描述符和倒空間特征四類方法。文章對比了它們在研究晶體結構性質中的優缺點，并對結構編碼方法的優化和創新方向提出了展望。該綜述以“Encoding the atomic structure for machine learning in materials science”為題發表在WIREs Computational Molecular Science上。DOI：10.1002/wcms.1558。

4. npj Comput. Mater. ML材料性能預測—代數拓撲表達晶體結構

材料結構的特征提取是材料學領域機器學習應用中的關鍵要素。拓撲數學中的持續同調可以將多尺度幾何信息嵌入拓撲不變量從而將幾何分析與拓撲分析連接起來，通過記錄原子尺寸變化過程中系統拓撲不變量的變化可以得到結構的拓撲指紋，該指紋可被應用于材料結構的特征。本研究提出了原子特殊的持續同調方法，考慮晶胞中每個原子周圍不同環境構成的持續同調，從而在拓撲不變量中引入原子信息。基于該特征所構建的晶體化合物機器學習模型，可以準確預測材料的形成能，誤差僅為61 meV/atom。此外，團隊還對預測偏差較大的結構進行了詳細分析，發現特殊氧化態和結構畸變的重要作用。該研究以“Topological representations of crystalline compounds for the machine-learning prediction of materials properties”為題發表在npj Computational Materials上。DOI：10.1038/s41524-021-00493-w。

5. J. Phys. Chem. Lett. 從數億個分子中提取預測性表示

由于分子結構的復雜性，特征提取一直是分子預測課題中的關鍵。有監督機器學習模型需要大量的標簽數據，但這在實際中往往難以實現，這導致訓練只能在小而分散的數據集上進行。本研究發展了一套自監督學習方法，對各個數據庫中總計七億個無標簽的小分子進行預訓練，從特定任務中的分子序列提取特征。通過不同數據集的結合構建了三個模型，進而說明無標簽分子自監督學習的重要性。本文還提出了基于數據特征自動化針對特定任務選取最優模型的方法。該研究以“Extracting Predictive Representations from Hundreds of Millions of Molecules”為題發表在Journal of Physical Chemistry Letters上。DOI：10.1021/acs.jpclett.1c03058。

6. J. Mater. Inf. 無機固體材料反向設計的生成模型

根據所需材料性質反向預測材料的成分與結構的過程被稱為“反向設計”。目前的反向設計方法包括第一性原理高通量計算，以遺傳算法為代表的全局搜索方法，和人工智能技術中的生成模型（generative models）。相比于前兩者，生成模型可以更有效地利用已建立的材料結構數據庫，從已知材料中提取信息以設計出新材料的成分和結構。生成模型中最典型的兩類代表是變分自編碼器（VAE）和生成對抗網絡（GAN）。本文針對VAE和GAN探討了在進行晶體材料反向設計過程中兩種方法的優勢和所面對的困難，分析了包括結構編碼方法和損失函數優化等關鍵課題。文章最后對生成模型的改進方向提出了展望。本綜述以“Generative models for inverse design of inorganic solid materials”為題發表在Journal of Materials Informatics上。DOI：10.20517/jmi.2021.07。

7. ACS Appl. Mater. Interfaces.XO6結構基元調控LiX2（PO4）3增強離子傳輸和電化學穩定性

具有鈉超離子導體結構NASICON的LiX2（PO4）3 （LXP）材料是主要的固態電解質之一。然而，現在大多數的工作都集中在Al摻雜的LiTi2（PO4）3 （LATP）材料上，而忽略了其他LXP結構。基于以上，潘鋒教授團隊與廣東工業大學張丙凱合作研究了一系列LXP材料進行了系統的結構特征、離子傳輸和電子結構方面的研究。研究結果發現XO6結構基元能夠顯著調節離子傳輸能壘和電化學窗口，其中LiZr2（PO4）3 （LZP）具有潛在的高離子電導率和高電化學穩定窗口，此外，Ca或Mg摻雜可進一步顯著提高LZP固態電解質室溫鋰離子電導率。這項工作促進人們把目光聚焦到LZP固態電解質上，同時有助于人們理解NASICON固態電解質中結構-性能的關聯關系。文章發表在ACS Appl. Mater. Interfaces 2021, 13, 43, 50948–50956，題為Tuning Site Energy by XO6 Units in LiX2（PO4）3 Enables High Li Ion Conductivity and Improved Stability。

8. ACS Appl. Mater. Interfaces. 混合陽離子效應的氧化物電解質材料Li5-xM1-xM′xO4 （M = Al， Ga， and M′ = Si， Ge）

在全固態鋰離子電池中探索具有良好電化學穩定性和高鋰離子電導率的新型固態電解質材料是技術發展的關鍵。潘鋒教授團隊與廣東工業大學張丙凱合作研究了α-和β-Li5AlO4 （α-和β-LAO）兩種鋁酸鋰為結構框架的材料，該結構具有正交晶體結構和孤立的AlO4四面體單元。計算發現該體系具有較大的帶隙、低遷移勢壘（0.30-0.40 eV和良好的電化學穩定性窗口[0.01-3.20 V]。同時研究了Li4.6Al0.6Si0.4O4 （LASO）、Li5Ga4 （LGaO）和Li4.6Ga0.6Ge0.4O4 （LGaGeO）化合物的電化學穩定性、H2O/CO2穩定性和鋰離子遷移率。研究者認為LAO在離子電導率和電化學穩定性之間具有良好的平衡，有希望成為新的固態電解質材料。文章發表在ACS Appl. Mater. Interfaces 2021, 13, 51, 61296–61304，題為Potential Solid-State Electrolytes with Good Balance between Ionic Conductivity and Electrochemical Stability: Li5-xM1-xM′xO4 （M = Al, Ga, and M′ = Si, Ge）。

9. J. Mater. Chem. A,. 基于bcc陰離子點陣的Li10SiP2O12 （LSPO）固態電解質材料研究

Li10MP2S12 （LMPS, M = Ge, Sn, Si）高離子電導率的一個主要結構因素為體心立方（bcc）陰離子框架。為了充分利用該bcc陰離子框架結構，我們通過陰離子替換，構建了氧框架Li10SiP2O12 （LSPO）和Li19Si2P4O23Cl （LSPOCl）結構，計算發現與硫化物相比，它們具有更寬的電化學穩定性窗口，且在負極側形成離子導電但電子絕緣相。bcc氧離子點陣允許Li在相鄰四面體位置以低遷移勢壘（~0.30 eV）協同遷移，這是快速鋰離子導體最理想的遷移方式。鹵素Cl的加入增加了Si/P和Cl原子間的雜化，進一步促進了鋰離子的遷移。具有bcc型陰離子骨架的LSPO和LSPOCl氧化物可能是平衡電化學穩定性和離子電導率的可行方法。文章發表在J. Mater. Chem. A, 2021, 9, 22952-22957，題為Balancing stability and li-ion conductivity of Li10SiP2O12 for solid-state electrolytes with assistance of body-centered cubic oxygen framework。

本文由潘鋒教授團隊供稿。

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