西交大學(xué)者發(fā)現(xiàn)鋯合金輻照生長關(guān)鍵位錯(cuò)環(huán)機(jī)制
鋯合金具有極低的熱中子捕獲截面、優(yōu)異的耐腐蝕性能和抗高溫蠕變等優(yōu)點(diǎn),被廣泛用作核反應(yīng)堆中的燃料包殼和壓力管等關(guān)鍵部件。然而,長時(shí)間暴露在高能中子的輻照下會(huì)使具有織構(gòu)的鋯合金部件發(fā)生不可逆的各項(xiàng)異性形狀改變,即輻照生長。輻照生長大大限制了鋯合金的使役安全性和服役壽命。傳統(tǒng)認(rèn)為,高能粒子輻照產(chǎn)生的柱面間隙型位錯(cuò)環(huán)和基面空位型位錯(cuò)環(huán)(c-loop)的各項(xiàng)異性分布是造成鋯合金輻照生長的“罪魁禍?zhǔn)?rdquo;。然而,實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)基面空位型位錯(cuò)環(huán)只有達(dá)到一定的輻照臨界條件(輻照損傷通常大于3 dpa)才會(huì)形成,而且大量的實(shí)驗(yàn)研究表明基面位錯(cuò)環(huán)的尺寸大于13 nm,這一現(xiàn)象很難解釋輻照初期(輻照損傷介于0.1到3 dpa)鋯合金的輻照生長現(xiàn)象,也對(duì)傳統(tǒng)的輻照生長機(jī)制提出了挑戰(zhàn)。此外,基面位錯(cuò)環(huán)的尺寸大于13 nm說明其形成存在“孕育期”,因此,研究基面位錯(cuò)環(huán)的形成機(jī)制對(duì)于理解鋯合金輻照生長現(xiàn)象至關(guān)重要。
針對(duì)以上問題,西安交通大學(xué)材料學(xué)院韓衛(wèi)忠教授課題組通過設(shè)計(jì)較為“溫和”的輻照實(shí)驗(yàn),從基面法線方向研究材料輻照初期的微觀缺陷特征,從實(shí)驗(yàn)角度揭示了一種基面空位型位錯(cuò)環(huán)的形成機(jī)制,揭示了微量元素對(duì)空位型位錯(cuò)環(huán)在“孕育期”的關(guān)鍵作用,對(duì)于理解和調(diào)控金屬材料的輻照生長行為提供了關(guān)鍵依據(jù)。相關(guān)工作以“Two-dimensional vacancy platelets as precursors for basal dislocation loops in hexagonal zirconium”為題發(fā)表在Nature Communications上。
該工作所用的純鋯透射樣品采用400MeV氦離子進(jìn)行輻照。輻照后的純鋯中形成了高密度的<a>型位錯(cuò)環(huán)和極其少量的<c>型位錯(cuò)環(huán)和大量的二維三角形空位型缺陷(如圖1所示)。高密度的間隙型<a>位錯(cuò)環(huán)分布在柱面上,少量<c>型位錯(cuò)環(huán)分布在基面上。通過位錯(cuò)不可見判據(jù)和“inside/ouside” 襯度法則逐一判定位錯(cuò)環(huán)的性質(zhì),可以發(fā)現(xiàn)間隙型位錯(cuò)環(huán)的占比遠(yuǎn)高于空位型位錯(cuò)環(huán)(如圖2所示)。

圖1:輻照后鋯中輻照損傷和氦濃度隨樣品深度的變化曲線及鋯中缺陷。

圖2:鋯中基面位錯(cuò)環(huán)缺陷及柱面<a>位錯(cuò)環(huán)比例分布。
純鋯經(jīng)過輻照會(huì)在其內(nèi)部產(chǎn)生等密度的空位和間隙原子點(diǎn)缺陷,但是除了基面上極其少量的<c>型位錯(cuò)環(huán),他們發(fā)現(xiàn)更多的空位以二維三角形空位缺陷的形式分布在基面上。統(tǒng)計(jì)發(fā)現(xiàn)二維三角形空位型缺陷的尺寸普遍在12 nm以下(如圖3所示)。

圖3:鋯的基面二維三角形空位型缺陷。
進(jìn)一步理論計(jì)算(如圖4所示)表明,具有特殊晶體學(xué)面特征(三角型的邊沿柱面)的二維三角型空位型缺陷在達(dá)到一定臨界尺寸后可以直接塌縮成基面空位型位錯(cuò)環(huán)。在基面二維三角形空位型缺陷的形成過程中,鋯合金中的微量元素扮演著非常重要的角色,如極少量的氫原子就可以大大降低鋯的基面表面能,從而促進(jìn)二維三角型缺陷的形核和長大,進(jìn)而轉(zhuǎn)變成<c>型位錯(cuò)環(huán),造成輻照生長。

圖4:鋯基面位錯(cuò)環(huán)和二維三角形空位片的尺寸分布和彈性能比較。
總結(jié)展望
該工作發(fā)現(xiàn)輻照初期在純鋯中形成了一種新型的納米尺度三角形空位型缺陷,從實(shí)驗(yàn)角度揭示基面空位型位錯(cuò)環(huán)的形成機(jī)制,解釋輻照初期鋯合金中輻照生長的現(xiàn)象,有助于加深對(duì)輻照缺陷演化的認(rèn)識(shí)和對(duì)金屬材料輻照生長行為機(jī)制的理解。
本文第一作者為西安交通大學(xué)材料學(xué)院博士生劉思冕,通訊作者為西安交通大學(xué)韓衛(wèi)忠教授,合作者包括加州大學(xué)圣巴巴拉分校的Irene Beyerlein教授。該工作得到了國家自然科學(xué)基金(優(yōu)青、面上)、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家外專局111計(jì)劃和西安交通大學(xué)青年拔尖人才支持計(jì)劃等項(xiàng)目的共同資助。
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