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近三年National Science Review最佳論文獎(jiǎng)材料類盤點(diǎn)

2021-05-06 16:24:47 作者：材料人來源：材料人分享至：

《國(guó)家科學(xué)評(píng)論》的編輯委員會(huì)每年會(huì)評(píng)出5-10篇論文作為年度最佳論文獎(jiǎng)，肯定以及表彰獲獎(jiǎng)?wù)叩难芯砍晒捌湓跐撛谟绊懛矫娴闹匾暙I(xiàn)。以下是2018-2020年的材料類獲獎(jiǎng)?wù)撐膮R總。

1 電化學(xué)電容器的贗電容材料：從合理合成到電容優(yōu)化

Pseudocapacitive materials for electrochemical capacitors: from rational synthesis to capacitance optimization

電化學(xué)電容器（EC）是重要的儲(chǔ)能設(shè)備之一，但其能量密度較低。增加EC的能量密度的一種方法是從碳基雙電層電容器轉(zhuǎn)移到贗電容器，贗電容器表現(xiàn)出更高的電容。然而，與碳材料相比，贗電容電極的電子離子轉(zhuǎn)移電阻較高，極大地限制了它們的容量，倍率能力和可循環(huán)性。電極材料的合理設(shè)計(jì)為優(yōu)化其電化學(xué)性能提供了機(jī)會(huì)，從而使設(shè)備具有高能量密度，同時(shí)又保持了高功率密度。本文綜述了各種致力于改善電極能量和功率密度的電極方法。

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圖1. 不同能量存儲(chǔ)設(shè)備具有特定能量和功率的Ragone圖

當(dāng)金屬離子在遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其氧化還原電勢(shì)的另一種金屬表面上形成單吸附層時(shí)，就會(huì)發(fā)生欠電勢(shì)沉積。氧化還原反應(yīng)是一種“表面電荷存儲(chǔ)”過程，通過離子在表面上/附近的電化學(xué)吸附以及在氧化還原活性位點(diǎn)的連續(xù)電子轉(zhuǎn)移來實(shí)現(xiàn)。金屬氧化物，金屬硫化物，金屬氮化物，金屬氫氧化物和導(dǎo)電聚合物是常見的贗電容材料。插層贗電容是基于層中電活性物質(zhì)的插入而沒有結(jié)晶相變。在這種情況下，研究最多的插層式電極包括V2O5，Nb2O5等。氧化還原和插層贗電容在PC設(shè)計(jì)中被頻繁利用。值得注意的是，這兩個(gè)法拉第過程都顯示出非常快的充電/放電速率，而沒有擴(kuò)散限制。這是與電池最明顯的區(qū)別，后者受固態(tài)擴(kuò)散的限制，并且速率能力較差。

圖2. 產(chǎn)生贗電容的不同類型的可逆氧化還原機(jī)制：（a）欠電勢(shì)沉積，（b）氧化還原贗電容和（c）插層贗電容。

原文鏈接：

https://academic.oup.com/nsr/article/4/1/71/2615251

2. 可見光驅(qū)動(dòng)的有機(jī)反應(yīng)的最新進(jìn)展

Recent advances in visible-light-driven organic reactions

近年來，由于社會(huì)對(duì)環(huán)保綠色化學(xué)合成的高度重視，可見光驅(qū)動(dòng)的有機(jī)反應(yīng)正在經(jīng)歷重大的復(fù)興。使用廉價(jià)，易得的可見光源進(jìn)行轉(zhuǎn)換是一種激活小分子的強(qiáng)大策略，正處于有機(jī)化學(xué)研究的最前沿。在這篇綜述關(guān)注于可見光驅(qū)動(dòng)的有機(jī)反應(yīng)發(fā)展的最新進(jìn)展，包括有氧氧化，析氫反應(yīng)，能量轉(zhuǎn)移反應(yīng)和不對(duì)稱反應(yīng)。

圖3. 可見光照射驅(qū)動(dòng)增值轉(zhuǎn)換的策略概述

盡管已經(jīng)取得了極大的進(jìn)步，作者仍認(rèn)為在可見光驅(qū)動(dòng)的轉(zhuǎn)換領(lǐng)域仍存在許多令人興奮的機(jī)遇和挑戰(zhàn)。例如，可見光驅(qū)動(dòng)反應(yīng)可控度較低，大多數(shù)情況下，反應(yīng)的量子產(chǎn)率非常低。某些雙重催化反應(yīng)的機(jī)理尚不清楚；并且中間介導(dǎo)在光反應(yīng)中的化學(xué)選擇性和其短壽命對(duì)于工業(yè)過程而言不能令人滿意的。

原文鏈接：

https://academic.oup.com/nsr/article/4/3/359/3192218

3 石墨烯材料的量產(chǎn)和工業(yè)應(yīng)用

Mass production and industrial applications of graphene materials

基于近十年來在物理，化學(xué)，材料科學(xué)與工程以及生物學(xué)領(lǐng)域的大量實(shí)驗(yàn)室規(guī)模研究，石墨烯被認(rèn)為是一種有前途的工業(yè)應(yīng)用材料。因此，許多公司已經(jīng)開始尋求以噸級(jí)（用于片狀材料）或數(shù)十萬平方米（用于膜材料）的規(guī)模用于工業(yè)應(yīng)用的石墨烯材料。盡管石墨烯產(chǎn)業(yè)仍處于起步階段，但在大規(guī)模生產(chǎn)和某些工業(yè)應(yīng)用方面取得了非常顯著的進(jìn)步。這篇綜述簡(jiǎn)要介紹了一些工業(yè)應(yīng)用中石墨烯材料的批量生產(chǎn)，并總結(jié)了市場(chǎng)上石墨烯的一些特性或面臨的挑戰(zhàn)。

圖4. （a）第六元素材料技術(shù)有限公司的石墨烯粉生產(chǎn)線。（b）無錫石墨烯薄膜有限公司的石墨烯膜生產(chǎn)線

制備方法方面著重介紹了化學(xué)氣相沉積法，然后又介紹了石墨烯材料在市場(chǎng)上的一些商業(yè)應(yīng)用：電池電極材料的導(dǎo)電添加劑、防腐底漆中的添加劑、散熱膜的前體、觸摸屏和加熱器。

圖5. （a）應(yīng)用于海上風(fēng)力渦輪機(jī)設(shè)備的石墨烯基防腐涂料；（b）由氧化石墨烯制成的導(dǎo)熱膜。（c）帶有由CVD石墨烯薄膜制成的雙邊緣彎曲觸摸傳感器的手鏈；（d）具有由CVD石墨烯基成分制成的加熱功能的服裝；（e）摻雜石墨烯的橡膠輪胎；（f）用于觸摸面板的CVD石墨烯薄膜。

原文鏈接：

https://academic.oup.com/nsr/article/5/1/90/3861355

4 化學(xué)方法精確控制分離的單中心催化劑的最新進(jìn)展

Recent advances in the precise control of isolated single-site catalysts by chemical methods

在化學(xué)領(lǐng)域，尋求構(gòu)建高性能催化劑是一個(gè)永恒的課題。近幾年單原子催化劑（SAC）的合成及其在催化系統(tǒng)中的應(yīng)用實(shí)現(xiàn)了許多突破。它們顯示出優(yōu)異的活性，選擇性，穩(wěn)定性，高的原子利用率，并且可以充當(dāng)均相和異相催化之間的有效橋梁。當(dāng)前，大多數(shù)SAC是通過自下而上的策略來合成的。但是，不可避免地會(huì)遇到諸如難以大規(guī)模生產(chǎn)和難以控制均一的配位環(huán)境等缺點(diǎn)，從而限制了它們?cè)诠I(yè)領(lǐng)域的潛在用途。近期也已經(jīng)有自上而下的策略來制造SAC能夠解決這些實(shí)際問題，金屬負(fù)載可以增加到5％，并且還可以精確控制配位環(huán)境。這篇綜述著重介紹了SAC進(jìn)行化學(xué)合成以應(yīng)對(duì)各種化學(xué)反應(yīng)的方法，特別是在改善SAC的質(zhì)量活性和明確定義的局部結(jié)構(gòu)方面的最新進(jìn)展，也討論了SAC的挑戰(zhàn)和機(jī)遇。

圖6. SAC合成的自下而上和自上而下策略的示意圖

自下而上法：共沉淀法，吸附法，電流置換法；自上而下法：高溫?zé)峤夥ā⒏邷卦舆w移法。

原文鏈接：

https://academic.oup.com/nsr/article/5/5/673/5026635

5 控制金屬有機(jī)框架的靈活性

Controlling flexibility of metal–organic frameworks

框架的靈活性是金屬有機(jī)框架（MOF）的最重要特征之一，它不僅有趣，而且對(duì)多種應(yīng)用也很有用。與靜態(tài)結(jié)構(gòu)特征（例如框架拓?fù)浜涂状笮?形狀）相比，設(shè)計(jì)、定制或控制MOF的框架靈活性要困難得多。然而，在深入了解框架靈活性與主體框架結(jié)構(gòu)，客體分子負(fù)載以及其他方面（如晶體大小/形態(tài)和外部物理環(huán)境）之間的關(guān)系之后，研究者們已開發(fā)出一些策略來控制MOF的靈活性以及相應(yīng)的屬性，本綜述中對(duì)此進(jìn)行了總結(jié)和討論。

圖7. 控制MOF的靈活性：從觀察對(duì)不同外部刺激的不同結(jié)構(gòu)響應(yīng)到調(diào)整對(duì)給定外部刺激的結(jié)構(gòu)響應(yīng)

介紹了通過框架設(shè)計(jì)、通過客體分子和其他（溫度控制、縮小晶體尺寸等）三種控制框架靈活性的方式。

原文鏈接：

https://academic.oup.com/nsr/article/5/6/907/4554789

6 自旋電子材料的第一性原理設(shè)計(jì)

First-principles design of spintronics materials

自旋電子學(xué)是最有前途的下一代信息技術(shù)之一，它利用電子的自旋作為信息載體，并具有加速數(shù)據(jù)處理，高電路集成密度和低能耗的潛在優(yōu)勢(shì)。然而，自旋電子學(xué)面臨許多挑戰(zhàn)，包括自旋產(chǎn)生和注入，長(zhǎng)距離自旋傳輸以及自旋取向的操縱和檢測(cè)。為了解決這些問題，陸續(xù)提出了新的概念和自旋電子材料，例如半金屬，自旋無間隙半導(dǎo)體和雙極磁性半導(dǎo)體。拓?fù)浣^緣子也可以看作是自旋電子學(xué)的一類特殊材料，其表面狀態(tài)用于純自旋的產(chǎn)生和傳輸。在設(shè)計(jì)這些自旋電子學(xué)材料時(shí)，第一性原理計(jì)算起著非常重要的作用。本綜述試圖簡(jiǎn)要回顧這些材料的基本原理和理論設(shè)計(jì)。同時(shí)也介紹了基于反鐵磁石反鐵磁自旋電子學(xué)給予了關(guān)注。

圖8. （a）自旋電子材料的分類；（b）由不同自旋電子材料組成的自旋電子電路的示意圖。

原文鏈接：

https://academic.oup.com/nsr/article/3/3/365/2236578

7 基于轉(zhuǎn)化反應(yīng)的可充電鋰金屬電池的研究進(jìn)展

Progress of rechargeable lithium metal batteries based on conversion reactions

綜述重點(diǎn)研究了新開發(fā)的可充電鋰電池的轉(zhuǎn)化反應(yīng)，例如鋰硫電池和鋰氧電池。全面討論了兩種類型電池的基本電化學(xué)原理和最新進(jìn)展。Li-S和Li-O2轉(zhuǎn)換電化學(xué)中的關(guān)鍵問題以及相應(yīng)的改進(jìn)策略，闡明合理設(shè)計(jì)電池以達(dá)到最佳性能的目的。

圖9. 基于cyclo-S8的Li–S電池的電化學(xué)：μS，μLi2S和μLi分別表示S，Li2S和Li的化學(xué)勢(shì)，LUMO和HOMO是電解質(zhì)的最低未占據(jù)分子和最高占據(jù)分子軌道的簡(jiǎn)稱。

原文鏈接：

https://academic.oup.com/nsr/article/4/1/54/2615255

8 碳基超級(jí)電容器的有效儲(chǔ)能

Carbon-based supercapacitors for efficient energy storage

現(xiàn)代電子設(shè)備的發(fā)展在很大程度上取決于擁有高能量密度和功率密度的高效能源裝置。在這方面，超級(jí)電容器顯示出巨大的希望。由于獨(dú)特的層級(jí)結(jié)構(gòu)，出色的電力和機(jī)械性能以及高比表面積，碳納米材料（尤其是碳納米管，石墨烯，中孔碳及其雜化物）已被廣泛用作超級(jí)電容器中的高效電極材料。這篇綜述總結(jié)了基于碳納米材料的高性能超級(jí)電容器的進(jìn)展，重點(diǎn)是電極結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)和制造以及電荷存儲(chǔ)機(jī)制的闡明。還討論了基于碳的柔性和可拉伸超級(jí)電容器在各種潛在應(yīng)用中的最新發(fā)展，包括集成能源，自供電傳感器和可穿戴電子設(shè)備。