近日，南京大學(xué)物理學(xué)院、固體微結(jié)構(gòu)物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、南京微結(jié)構(gòu)科學(xué)與技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心的李紹春教授與李建新教授、于順利副教授合作，首次在1T-TaS2表面實(shí)現(xiàn)了伴隨著長程有序電荷密度波（charge density wave, CDW）的金屬態(tài)，相關(guān)成果以“Realization of a Metallic State in 1T-TaS2 with Persisting Long-range Order of Charge Density Wave”為題，于 2019年11月13日發(fā)表在《Physical Review Letters》（Phys. Rev. Lett. 123, 206405）。南京大學(xué)物理學(xué)院博士研究生朱心陽和汪士為論文的共同第一作者，李紹春教授、李建新教授和于順利副教授為論文的共同通訊作者。南京大學(xué)溫錦生教授提供了1T-TaS2單晶樣品。

論文鏈接：

https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.123.206405

作為銅氧化物高溫超導(dǎo)體的母體電子結(jié)構(gòu)，Mott絕緣體物理一直被凝聚態(tài)物理領(lǐng)域廣泛關(guān)注和研究。在Mott絕緣體中，庫侖排斥能U、單電子帶寬W和能帶填充數(shù)n的共同作用導(dǎo)致了Mott絕緣體-金屬相變。1T-TaS2 是一類獨(dú)特的過渡金屬硫族化合物，在低溫下發(fā)生電荷密度波相變而形成公度的大衛(wèi)星（David star）結(jié)構(gòu)，從而在費(fèi)米能附近形成一條窄能帶。發(fā)生CDW相變后，中等的庫侖排斥能U就可以使1T-TaS2打開一個(gè)Mott能隙，形成Mott絕緣體。因此，1T-TaS2具有電荷密度波和Mott絕緣相交織在一起的基態(tài)。

最近的理論工作還表明在該體系中可能存在量子自旋液體態(tài)。摻雜可以使Mott絕緣體的Mott能隙坍塌，實(shí)現(xiàn)金屬化，甚至還會(huì)發(fā)生超導(dǎo)相變。然而，在1T-TaS2中Mott絕緣體-金屬轉(zhuǎn)變的本質(zhì)非常難以捉摸，主要原因是由于Mott絕緣體與CDW態(tài)之間存在著復(fù)雜的關(guān)聯(lián)，甚至對(duì)于金屬化過程中Mott能隙的坍塌過程還不清楚。長期以來，人們普遍認(rèn)為1T-TaS2的金屬化總是伴隨著CDW長程序的破壞發(fā)生的，也就是金屬相應(yīng)該出現(xiàn)在CDW態(tài)的疇界處。

研究人員通過表面蒸鍍堿金屬的方法對(duì)1T-TaS2的表面進(jìn)行了電子摻雜，并利用高分辨掃描顯微鏡的譜學(xué)技術(shù)直接表征了從Mott絕緣體到金屬轉(zhuǎn)變過程中電子態(tài)的演化。出乎意料的是，在金屬化過程中，長程有序的CDW始終保持不變，沒有被破壞。這種Mott絕緣體的金屬化與以往報(bào)道的需要破壞CDW長程序的金屬化過程不同。研究中還發(fā)現(xiàn)，表面堿金屬摻雜造成了上下Hubbard能帶的譜權(quán)重轉(zhuǎn)移，同時(shí)在Mott能隙中出現(xiàn)附加的激發(fā)態(tài)。隨著摻雜量的增加，附加激發(fā)態(tài)的填充最終導(dǎo)致系統(tǒng)的金屬化轉(zhuǎn)變。特別需要強(qiáng)調(diào)的是，Mott能隙內(nèi)的附加激發(fā)態(tài)位于下Hubbard帶附近，這與電子摻雜的常規(guī)Mott絕緣體行為（附加激發(fā)態(tài)應(yīng)該位于上Hubbard帶附近）完全相反。

研究人員認(rèn)為，由于吸附在大衛(wèi)星中心的K+離子帶有正電荷，它會(huì)減小吸附了K+離子的大衛(wèi)星上的有效庫侖排斥能U?？紤]到這個(gè)效應(yīng)，他們?cè)诶碚撋咸岢隽宋恢孟嚓P(guān)的Hubbard模型，基于該模型的數(shù)值計(jì)算所得到的局域態(tài)密度與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合，從而對(duì)附加激發(fā)態(tài)出現(xiàn)在下Hubbard帶附近給出了理論解釋。而且，這種理論模型并未調(diào)節(jié)任何與CDW有關(guān)的參數(shù)，沒有破壞表面CDW的長程有序。

這項(xiàng)工作為實(shí)現(xiàn)1T-TaS2中Mott絕緣體-金屬轉(zhuǎn)變提供了一個(gè)新的途徑，并且不需要破壞CDW的長程序。從根本上說，CDW的長程序和Mott絕緣體金屬化之間可能并不存在競爭關(guān)系，修正了過去對(duì)二者之間關(guān)聯(lián)性的認(rèn)識(shí)。

該研究獲得了固體微結(jié)構(gòu)物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、南京微結(jié)構(gòu)科學(xué)與技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心、國家自然科學(xué)基金，科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃的經(jīng)費(fèi)資助。（來源：南大物理學(xué)院）

圖 1: （a） 在不同K原子覆蓋度的1T-TaS2表面獲得的dI/dV譜；（b） 1T-TaS2譜中的三種能隙；（c） 三種能隙的大小隨K原子覆蓋度增加的演化過程。

圖 2: （a） 低覆蓋度下1T-TaS2表面K原子的吸附位置；（b） 高覆蓋度下（金屬化表面）K原子的吸附位置；（c） 從（b）中的白色正方形區(qū)域提取的K原子吸附位置；（d） STM圖像（b）的傅立葉變換。

圖 3: （a） 常規(guī)的電子摻雜Mott絕緣體的Hubbard模型；（b） 集團(tuán)微擾理論計(jì)算的局域態(tài)密度，藍(lán)色虛線表示半填充未摻雜的系統(tǒng)，摻雜以后覆蓋K+離子和未覆蓋K+離子的譜線分別用紅色虛線和黑色實(shí)線表示，箭頭標(biāo)注了附加激發(fā)態(tài)的位置。