液態(tài)金屬上二維材料的精準(zhǔn)合成——武漢大學(xué)付磊Acc. Chem. Res.
2018-11-21 12:24:36
作者：付磊 來(lái)源：X一MOL資訊
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由于電荷、自旋和熱傳輸在平面內(nèi)的限域效應(yīng)，石墨烯等二維材料表現(xiàn)出眾多獨(dú)特而優(yōu)異的性質(zhì)，在電子器件、光電器件等領(lǐng)域展現(xiàn)出重要的應(yīng)用前景。然而，二維材料能否真正付諸應(yīng)用取決于能否精準(zhǔn)合成（如層數(shù)和疇區(qū)的精確控制，這將直接決定二維材料的質(zhì)量和性質(zhì)）。化學(xué)氣相沉積法（CVD）被認(rèn)為是合成高質(zhì)量二維材料最有效且可控的方法，其中催化基底的設(shè)計(jì)尤為重要（直接影響吸附、催化、傳質(zhì)和組裝等基元步驟）。相較于傳統(tǒng)的固態(tài)金屬催化劑，近年來(lái)興起的液態(tài)金屬催化劑為二維材料的精準(zhǔn)合成帶來(lái)了新的機(jī)遇。11月20日，武漢大學(xué)付磊教授在化學(xué)領(lǐng)域權(quán)威期刊Accounts of Chemical Research上發(fā)表了題為“Controllable Fabrication of Graphene and Related Two-Dimensional Materials on Liquid Metals via Chemical Vapor Deposition”的綜述文章，對(duì)他們課題組近年來(lái)在液態(tài)金屬上精準(zhǔn)合成二維材料的工作進(jìn)行了系統(tǒng)總結(jié)，并對(duì)其未來(lái)的發(fā)展方向和面臨的挑戰(zhàn)做出了深入的思考和前瞻性展望。
當(dāng)期封面。圖片來(lái)源：Acc. Chem. Res.
因?yàn)槎S材料的性質(zhì)與層數(shù)存在高度依賴關(guān)系，所以層數(shù)控制是二維材料精準(zhǔn)合成最基本的要求。基于液態(tài)金屬的相變過程，前驅(qū)體在液態(tài)體相中的析出過程能被精確控制，從而實(shí)現(xiàn)自限制生長(zhǎng)，獲得近100%單層的二維材料（Chem. Mater., 2015, 27, 8230；Chem. Mater., 2014, 26, 3637；Sci. Rep., 2013, 3, 2670）。除了金屬基底，將絕緣基底（如玻璃）熔融為液態(tài)時(shí)，其上的二維材料生長(zhǎng)也能表現(xiàn)出有趣的自限制行為（Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 755；Chem. Mater., 2017, 29, 6095；Small, 2016, 12, 5741；Small, 2015, 11, 1840）。
石墨烯單晶自發(fā)排列形成的二維超有序結(jié)構(gòu)。圖片來(lái)源：J. Am. Chem. Soc.
由于液態(tài)金屬的可流變性，其表面生長(zhǎng)的二維材料單晶能實(shí)現(xiàn)可控的排列。其中包括平滑拼接、有序組裝和異質(zhì)堆垛，有望構(gòu)筑新型的多級(jí)或異質(zhì)結(jié)構(gòu)，從而實(shí)現(xiàn)材料的性質(zhì)延伸和功能拓展。液態(tài)金屬的各向同性和可流變性能觸發(fā)石墨烯的各向同性生長(zhǎng)，具有高活性邊緣的圓形石墨烯單晶之間能通過旋轉(zhuǎn)實(shí)現(xiàn)平滑拼接（ACS Nano, 2016, 10, 7189）。此外，通過設(shè)計(jì)外場(chǎng)擾動(dòng)和調(diào)節(jié)石墨烯單晶間的相互作用力，可實(shí)現(xiàn)石墨烯單晶在液態(tài)金屬表面的超有序組裝，獲得二維單晶的超有序結(jié)構(gòu)（J. Am. Chem. Soc., 2016, 138, 7812）。利用液態(tài)金屬中氧化鋁納米粒子自組裝形成的陣列作為成核點(diǎn)，可獲得超大面積的石墨烯單晶有序陣列（Chem, 2018, 4, 626）。這種超有序的單晶自組裝行為還可拓展至其它二維材料單晶及異質(zhì)結(jié)陣列的可控制備，例如二維六方氮化硼單晶陣列（Adv. Electron. Mater., 2015, 1, 1500223）以及二維六方氮化硼–石墨烯核殼陣列（J. Am. Chem. Soc., 2017, 139, 13997）。
伴生生長(zhǎng)的100%堆垛的ReS2/WS2垂直異質(zhì)結(jié)。圖片來(lái)源：Nat. Commun.
二維材料的堆垛在液態(tài)金屬中也表現(xiàn)出獨(dú)特的行為。液態(tài)金屬體相中具有大量空位，能容納前驅(qū)體原子，這樣的體相傳質(zhì)生長(zhǎng)模式可直接合成出界面潔凈的二維材料垂直異質(zhì)結(jié)（ACS Nano, 2016, 10, 2063）或二維材料的面內(nèi)異質(zhì)結(jié)（Nano Energy, 2017, 33, 356）。利用二維材料間的強(qiáng)范德華耦合作用，還能實(shí)現(xiàn)二維材料異質(zhì)結(jié)的伴生生長(zhǎng)（例如ReS2和WS2），獲得100%堆垛的垂直異質(zhì)結(jié)（Nat. Commun., 2016, 7, 13911）。
此外，液態(tài)金屬體相的可切變性為二維材料的轉(zhuǎn)移帶來(lái)了新的思路。在無(wú)需聚合物載體輔助的情況下，生長(zhǎng)于液態(tài)金屬表面的二維材料可利用滑移高效、潔凈地轉(zhuǎn)移到目標(biāo)基底（Adv. Sci., 2016, 3, 1600006）。
液態(tài)金屬上二維材料的精準(zhǔn)合成。圖片來(lái)源：Acc. Chem. Res.
由于獨(dú)特的物態(tài)，液態(tài)金屬催化劑在二維材料的精準(zhǔn)合成方面表現(xiàn)出獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。然而，這個(gè)領(lǐng)域也仍存在著諸多挑戰(zhàn)：目前大多數(shù)的工作都是在石墨烯上實(shí)現(xiàn)的，若能將液態(tài)金屬上的生長(zhǎng)拓展至其它二維材料，可以預(yù)期將為更多二維材料的精準(zhǔn)合成帶來(lái)新的突破；液態(tài)金屬上的生長(zhǎng)研究尚停留在實(shí)驗(yàn)證實(shí)階段，理論研究仍十分匱乏（液態(tài)金屬的非晶結(jié)構(gòu)使得難以用傳統(tǒng)的建模與計(jì)算方法對(duì)其催化機(jī)制進(jìn)行研究）。
我們相信這個(gè)領(lǐng)域尚大有可為。圍繞液態(tài)金屬的后續(xù)研究工作將為實(shí)現(xiàn)二維材料的大規(guī)模、精準(zhǔn)合成奠定堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。
導(dǎo)師介紹付磊http://www.x-mol.com/university/faculty/13589
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標(biāo)簽： 液態(tài)金屬, 二維材料, 化學(xué)氣相沉積法, 武漢大學(xué)
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