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  2. 材料學(xué)院趙立東教授課題組取得熱電材料研究新進(jìn)展
    2018-06-15 16:19:40 作者:常誠(chéng) 來(lái)源:北京航空航天大學(xué) 分享至:

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    第一作者:常誠(chéng)(北航2016級(jí)博士研究生)

    導(dǎo)師和通訊作者:趙立東

    第一單位:北京航空航天大學(xué),材料科學(xué)與工程學(xué)院

     

        2018年5月18日,《Science》雜志在線發(fā)表了北京航空航天大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院趙立東教授課題組在熱電材料研究上取得的新進(jìn)展:《3D charge and 2D phonon transports leading to high out-of-planeZTinn-type SnSe crystals》。利用硒化錫(SnSe)的層間最低熱傳導(dǎo)特性(二維聲子傳輸),通過(guò)電子摻雜促進(jìn)離域電子雜化,實(shí)現(xiàn)了電子在n型SnSe層間的隧穿(三維電荷傳輸)。這種“二維聲子/三維電荷”傳輸特性大幅提高了n型SnSe晶體材料的熱電性能,此研究將為探索新型高效熱電材料提供新思路—具有二維層狀結(jié)構(gòu)的熱電材料(Science360 (2018) 778-783.)。


        熱電轉(zhuǎn)換技術(shù)是一種利用半導(dǎo)體材料直接將熱能與電能進(jìn)行相互轉(zhuǎn)換的技術(shù)。隨著環(huán)境保護(hù)形勢(shì)的日益嚴(yán)峻,研究和開發(fā)清潔能源已成為全球科學(xué)研究的重點(diǎn)領(lǐng)域。其中,熱電轉(zhuǎn)換技術(shù)憑借其系統(tǒng)體積小、可靠性高、無(wú)污染物排放、適用溫度范圍廣等特點(diǎn)被廣泛關(guān)注。同時(shí),由于熱電轉(zhuǎn)換系統(tǒng)是深空探測(cè)和航天探測(cè)器上不可取代的可靠電源,重點(diǎn)發(fā)展航空航天戰(zhàn)略的大國(guó)無(wú)不在這一領(lǐng)域全力投入。


        熱電轉(zhuǎn)換效率是衡量熱電材料性能的關(guān)鍵指標(biāo),它主要取決于材料的性能平均ZT優(yōu)值。從定義ZT= (S2σ/κ)T可見,在一定的溫度T下,高效熱電材料應(yīng)具有大的溫差電動(dòng)勢(shì)S(產(chǎn)生大的電壓),優(yōu)異的電導(dǎo)率σ(產(chǎn)生小的焦耳損耗)和低的熱導(dǎo)率κ(產(chǎn)生大的溫差)。但由于這幾個(gè)熱電參數(shù)之間存在復(fù)雜的互動(dòng)關(guān)系:如Wiedemann-Franz關(guān)系使得提高導(dǎo)電性的同時(shí)也帶動(dòng)導(dǎo)熱性的提高,Pisarenko關(guān)系使得在增大溫差電動(dòng)勢(shì)的同時(shí)限制了導(dǎo)電性能。可見,復(fù)雜互動(dòng)的熱電參數(shù)關(guān)系使得實(shí)現(xiàn)高熱電優(yōu)值ZT成為一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。通過(guò)協(xié)同調(diào)控電傳輸和熱傳輸?shù)年P(guān)系來(lái)實(shí)現(xiàn)ZT值凈增長(zhǎng)(netZT)的方法層出不窮:引入點(diǎn)缺陷、位錯(cuò)、納米沉積、基體納米化、能帶結(jié)構(gòu)調(diào)控、電-聲-磁協(xié)同調(diào)控、調(diào)整晶體結(jié)構(gòu)對(duì)稱性、界面(晶體結(jié)構(gòu)、能帶結(jié)構(gòu)和顯微結(jié)構(gòu))控制、有機(jī)-無(wú)機(jī)復(fù)合、相轉(zhuǎn)變、高熵、多尺度化學(xué)鍵設(shè)計(jì)和尋找具有復(fù)雜晶胞、非諧振效應(yīng)、類液態(tài)聲子傳輸、孤對(duì)電子等特點(diǎn)的低熱傳導(dǎo)材料等。


        繼發(fā)現(xiàn)SnSe材料具有大的非諧振效應(yīng)(Nature508 (2014) 373-377)和復(fù)雜的多價(jià)帶結(jié)構(gòu)(Science351 (2016) 141-144)后,趙立東課題組繼續(xù)將研究興趣聚焦在SnSe材料的研發(fā)上,并重點(diǎn)關(guān)注聲子和電子在具有二維層狀結(jié)構(gòu)的塊體材料中的傳輸特性(Adv.Mater.)29 (2017) 1702676)。尋找低熱導(dǎo)率材料和降低熱導(dǎo)率是熱電領(lǐng)域長(zhǎng)期以來(lái)提高熱電優(yōu)值ZT的有效途徑。研究發(fā)現(xiàn)具有層狀結(jié)構(gòu)的SnSe的二維界面對(duì)聲子具有強(qiáng)烈的散射作用(圖1左),使得SnSe沿著層間方向具有很低的熱導(dǎo)率,在773K溫度下可達(dá)最小理論值~0.18 W/mK。在聚焦SnSe層間低熱導(dǎo)率的基礎(chǔ)上,如能在此方向上實(shí)現(xiàn)高的電傳輸性能,則可實(shí)現(xiàn)高的熱電性能。通過(guò)簡(jiǎn)化由Wiedemann-Franz和Pisarenko關(guān)系決定的載流子濃度對(duì)ZT值的束縛后,ZT值關(guān)系可簡(jiǎn)化為: ,可見提高層間電傳輸性能需同時(shí)優(yōu)化載流子遷移率(m)和有效質(zhì)量(m)。SnSe材料在800K溫度點(diǎn)存在一個(gè)從Pnma到Cmcm的相變,經(jīng)過(guò)同步輻射實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)該相變從600K便開始持續(xù)發(fā)生。利用該持續(xù)相變特性,通過(guò)調(diào)整電子摻雜濃度可將輕導(dǎo)帶和重導(dǎo)帶經(jīng)歷一個(gè)簡(jiǎn)并收斂(增加有效質(zhì)量和減小遷移率)和退簡(jiǎn)并收斂(減小有效質(zhì)量和增加遷移率)的過(guò)程。利用這一過(guò)程,恰好優(yōu)化了遷移率和有效質(zhì)量的乘積(mm) (圖1中),使得SnSe在整個(gè)溫度范圍內(nèi)都保持較高的電傳輸性能。通過(guò)對(duì)比電子和空穴摻雜的n型和p型SnSe材料發(fā)現(xiàn),通過(guò)電子摻雜后Sn和Se的p軌道在導(dǎo)帶底會(huì)產(chǎn)生電子離域交疊雜化(而在價(jià)帶頂則不存在這一現(xiàn)象),使得n型SnSe的電荷密度增大到足以填滿層間空隙,實(shí)現(xiàn)了層間電子的隧穿(圖1右)。


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    圖1.“二維聲子/三維電荷”傳輸顯著提高n型SnSe的熱電性能:層間界面散射阻礙聲子傳輸產(chǎn)生超低熱傳導(dǎo);連續(xù)相變引起的多導(dǎo)帶簡(jiǎn)并和退簡(jiǎn)并優(yōu)化了遷移率和有效質(zhì)量;大的電荷密度使得電子(n型)易于空穴(p型)傳輸。


        這一現(xiàn)象可簡(jiǎn)單描述為:本征的SnSe的層狀結(jié)構(gòu)就像一堵墻,可以同時(shí)阻礙聲子和載流子(電子和空穴)的傳輸。但通過(guò)重電子摻雜后,導(dǎo)帶底的電子離域雜化現(xiàn)象增大了電荷密度,在墻和墻之間為電子量身定制了一條傳輸?shù)乃淼溃鐖D2所示。在大電荷密度的基礎(chǔ)上,加之連續(xù)相變引起的能帶結(jié)構(gòu)變化和晶體對(duì)稱性的提高三個(gè)主要因素使得SnSe在層間方向表現(xiàn)出優(yōu)異的電傳輸性能,當(dāng)溫度高于700K時(shí),SnSe的層間方向產(chǎn)生了比層內(nèi)更優(yōu)異的“三維電荷”傳輸效應(yīng)。這種“二維聲子/三維電荷”傳輸特點(diǎn)大幅提高了n型SnSe的熱電性能(感謝德國(guó)Netzsch公司和中國(guó)Cryoall公司出具的第三方性能檢測(cè)報(bào)告)。


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    圖2.“二維聲子/三維電荷”傳輸圖示:(a)導(dǎo)帶底的電子產(chǎn)生離域雜化,增大電荷密度,為電子在層間傳輸提供通道,聲子和空穴受到層的界面阻擋;(b)不受軌道限制的飛機(jī)(聲子)受到高山(層界面)的阻擋,火車(電子)可以穿越隧道,而汽車(空穴)由于軌道不匹配不能穿越隧道。


        共同參與該工作的有:南方科技大學(xué)的何佳清教授(共同通訊作者)課題組、黃麗教授課題組和王克東教授課題組,清華大學(xué)的李敬鋒教授課題組、中科院上海應(yīng)用物理研究所的朱方圓副研究員和香港大學(xué)的陳粵教授課題組。該工作主要得到了中組部青年千人計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金(51571007, 51772012,51602143)、北京市科學(xué)技術(shù)委員會(huì)(Z171100002017002)、教育部、國(guó)家外國(guó)專家局聯(lián)合實(shí)施的“高等學(xué)校學(xué)科創(chuàng)新引智計(jì)劃(111計(jì)劃)”(B17002)和北航青年拔尖計(jì)劃等項(xiàng)目的資助。


        論文原文鏈接:http://science.sciencemag.org/content/360/6390/778

     

        趙立東教授課題組網(wǎng)站鏈接:http://shi.buaa.edu.cn/zhaolidong/zh_CN/index.htm

     

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    責(zé)任編輯:殷鵬飛

     

     


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