瑞典烏普薩拉大學的研究人員在一篇文章中提出一種低成本，環保的有機聚合物納米材料可作為生成氫氣的光催化劑，并提出了光催化反應的工作機理。

    研發出催化水轉化成光驅氫反應的光催化劑是轉換和儲存太陽能的理想方式。光催化劑是指在光子的激發下，能夠起到催化作用的化學物質的統稱。光催化是在一定波長光照條件下，使半導體材料發生光生載流子的分離，然后光生電子和空穴再與離子或分子結合成具有氧化性或還原性的活性自由基，這種活性自由基能夠將有機大分子降解為二氧化碳或其他小分子有機物以及水，在反應過程中這種半導體材料，也就是光催化劑本身不發生變化。由于光吸收能力有限、成本高和在無機催化劑中具有潛在的金屬污染物，科學家們開始尋找有機替代品。烏普薩拉研究人員研究了有機聚合物作為光催化劑（光驅催化劑）。所有現有有機光催化劑的瓶頸是它們的疏水性（水不溶性的），疏水性分子偏向于非極性，使得質子難以滲透到材料的孔內并與反應性位點相互作用。因此，基于這些材料的光催化性能仍然落后于傳統的金屬基無機光催化劑。科學家們必須在反應器中加入大量有機溶劑，以便有機聚合光催化劑具有良好的分配性。

    使用所謂的納米級沉淀法將有機聚合物光催化劑制備成小型納米級粒子，可以使有機光催化劑很好地分散在水溶液中。“在親水共聚物的幫助下（親水共聚物指富含極性Y水基團的有機聚合物，包括淀粉、蛋白質、聚丙烯胺等合成高分子），我們能夠在小型納米級粒子光催化劑內部提供質子通道，以模擬天然光合作用系統，從而大大提高氫氣的性能。”？ngstr?m實驗室化學系的Haining Tian說。 他的研究小組去年發表了概念驗證的實驗證明（Angew.Chem.Int.Ed，2016,55（40），12306）。為了進一步了解該系統并進一步完善該系統，Haining Tian與研究部門的同事？ngstr?m，實驗室研究員C. Moyses Araujo共同領導完成了關于小型納米級粒子光催化劑和光催化作用機理中的反應位點的研究實驗。

    通過調整聚合物的結構和分析比較不同的光催化機理，研究人員可以大致找到位于電子受體單元上的反應位點，并得出結論，認為雜原子在光催化反應中起關鍵作用。Haining Tian說：“難以通過實驗獲得關于哪個雜原子？或小號是電子受體單元中的反應性位點的準確信息”。在基于第一原理理論的計算研究的幫助下，科學家們最終把目標放在Pdots光催化劑（N原子）中的真實反應位點上，并且還得出結論，獨特的Pdots結構有利于質子的還原反應。Pdot光催化劑中的兩個聚合物之間形成的氫鍵明顯降低了質子還原反應的能量勢壘，Pdot確實是一種理想的光催化劑，C. Moyses Araujo說。

    在這項工作的基礎上，科學家現在正在通過合理調整光驅氫生成的聚合物結構來瞄準更有效和穩定的Pdots催化劑。

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責任編輯：殷鵬飛

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