中科院大連化物所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室副研究員鄧德會和中科院院士包信和帶領(lǐng)研究團隊,成功將FeN4結(jié)構(gòu)限域在納米石墨烯骨架中,并結(jié)合多種高分辨探針手段,首次直接觀察到石墨烯內(nèi)嵌FeN4中心的原子結(jié)構(gòu)。該限域結(jié)構(gòu)有效地維持Fe原子配位不飽和狀態(tài),使其具有優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性,能夠在室溫零度高選擇性地催化氧化苯生成苯酚。近日,相關(guān)結(jié)果發(fā)表于《科學(xué)進展》。
石墨烯內(nèi)嵌FeN4原子結(jié)構(gòu)
研究團隊通過高能球磨酞菁鐵分子與石墨烯納米片,控制球磨條件,巧妙地利用N原子與石墨烯的C原子形成強的共價鍵,使得N原子作為一個“錨”來穩(wěn)定配位不飽和的鐵中心。通過與東南大學(xué)教授孫立濤研究組、中科院物理所研究員李建奇研究組、加拿大光源、上海同步輻射光源以及中科院大連化物所研究員王軍虎等合作,首次觀察到FeN4在石墨烯骨架中的原子結(jié)構(gòu)。研究表明,形成的FeN4結(jié)構(gòu)能夠在石墨烯骨架中有效穩(wěn)定,并且能高效分解雙氧水,形成O=FeN4=O活性中心,進而可以在室溫零度下催化苯氧化生成苯酚。
該研究結(jié)果給低溫下高效選擇氧化的非貴金屬催化劑的設(shè)計提供了新的研究思路和借鑒。
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