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梳理：生物材料優秀成果

2022-01-17 15:03:18 作者：材料人來源：材料人分享至：

1、仿生層狀殼聚糖支架

黏齦手術已成為牙科臨床實踐中軟牙齦組織修復的常見手術，主要依賴于自體移植或商業膠原膜（CM）。然而，自體移植物在來源可用性和長期術后疼痛管理方面面臨巨大挑戰，而CM在水性環境中受到其較差的機械性能的限制。俞書宏課題組通過雙向冷凍方法制造的具有長程有序多孔結構的仿生層狀殼聚糖支架（LCS）作為一種有前途的牙齦組織工程材料。LCS不僅在水合狀態下表現出優異的機械性能，而且在體內加速血管形成和軟組織再生。最有趣的是，發現LCS能夠誘導巨噬細胞分化為M2巨噬細胞，這被認為在組織再生中起重要作用。這些優勢與其簡單且低成本的制備過程相結合，使LCS成為牙科臨床應用的有希望的候選者。相關研究以“Biomimetic Lamellar Chitosan Scaffold for Soft Gingival Tissue Regeneration”為題目，發表在AFM上。

2、細菌纖維素基吸管

俞書宏課題組報道了一種由細菌纖維素（BC）通過生物合成制成的新型可食用無微塑料吸管。通過藻酸鹽涂層，這種基于BC的吸管實現了比紙吸管更好的機械性能，并且避免了額外的粘合劑。由于3D納米纖維網絡和強大的層間連接，這種基于BC的秸稈的綜合性能超過了市售同類產品，滿足了實際使用的要求。特別值得注意的是，可食用特性為吸管提供了更好的用戶體驗和新的報廢選擇，使基于BC的吸管成為塑料吸管的更健康、更環保的替代品。相關研究以“Edible, Ultrastrong, and Microplastic-Free Bacterial Cellulose-Based Straws by Biosynthesis”為題目，發表在AFM上。

3、快速自愈的活體材料

國科學院深圳先進技術研究院合成所、深圳合成院戴卓君課題組與集成所劉志遠課題組合作使用一種全新策略來設計具有多功能功能的自愈生物材料。顯示外膜錨定納米體抗原對的細菌分別培養，當混合時，可以相互粘附使加工成功能材料，因此稱之為細菌粘附活性材料（LAMBA）。LAMBA是可編程的，可以與多達545個氨基酸的細胞外部功能化。值得注意的是，LAMBA中納米體-抗原對之間的粘附導致在拉伸或彎曲下快速恢復。為此制造了可檢測生物電或生物力學信號的可穿戴LAMBA傳感器。研究團隊希望通過該研究建立一種活體材料組裝的新方法，在活體生物可編程的基礎上，通過引入高分子物理及化學合成中的理論賦予微生物新的特性，使組裝的材料具有快速自愈合的特性，并初步嘗試了IT與BT的融合，他們也在推進其他相關的各項有趣研究，期待并相信合成生物可以帶來無限可能。研究成果以題為Programmable living assembly of materials by bacterial adhesion發表在Nature Chemical Biology上。

4、角膜修復熱敏水凝膠

浙江大學眼科醫院姚克教授、浙江大學轉化醫學院周民研究員等團隊開發了一種新的方法，基于誘導多能干細胞衍生間充質干細胞（iPSC-MSCs）的外泌體，結合熱敏水凝膠，用于治療角膜創傷。研究發現，熱敏殼聚糖水凝膠（CHI水凝膠）緩釋iPSC-MSC外泌體可以有效地促進受損的角膜上皮和基質層修復，下調膠原蛋白在角膜基質的表達，減少疤痕的形成。該研究為目前臨床角膜疾病提供新的治療方式，具有極大的臨床應用及轉化可能。研究成果以“Exosomes-loaded thermosensitive hydrogels for corneal epithelium and stroma regeneration”為題發表于Biomaterials。

5、高性能可持續性含硫高分子材料

據中科院官網報道，中國科學院上海有機化學研究所金屬有機化學國家重點實驗室研究員洪繆研究團隊在基于非張力五元環硫羰代內酯制備可持續性高分子材料的研究中取得新進展。該工作以五元環內酯為原料，盡管這是一類價廉量大的可再生化合物，然而“非張力”環結構導致了它們的環張力小、開環聚合缺乏驅動力，過去常被稱為“不能聚合”的單體?？蒲腥藛T通過單體設計，一步硫化反應將硫原子引入五元環內酯中，以接近定量的收率合成新型五元環硫羰代內酯單體，并利用其開環過程選擇性的發生alkyl-oxygen鍵斷裂和S/O異構化的協同反應，而不是常見的acyl-oxygen鍵斷裂，構建了一種不可逆開環聚合（IROP）的新策略。與傳統的開環聚合（ROP）的本質差別在于，該策略以異構化反應為熱力學驅動力，而不是環張力，從而促使這類非張力環單體在室溫甚至是高溫下發生聚合，為工業化合成基于五元環內酯的可持續性高分子提供了可能。研究發現，磷腈強堿tBu-P4/Ph2CHOH催化體系能有效抑制二聚和回咬副反應，可高活性地催化γ-硫羰代丁內酯及其甲基衍生物在工業溫度下（80–100 °C）的IROP，即使是在單體大比例過量的條件下（1600當量），4-6小時內可完成單體的定量轉化，得到數均分子量高達251.0 kg/mol的聚硫酯。理論計算研究表明，催化體系中的Ph2CHOH組分在聚合過程中起著獨特的質子轉移引發和抑制回咬副反應的雙重作用，保證了聚合的可控性；此外，alkyl-oxygen鍵斷裂和S/O異構化的協同反應會生成熱力學穩定的產物，為聚合反應提供熱力學驅動力。物理性能測試表明，該工作合成的聚（γ-硫代丁內酯）是具有高熔融溫度（~100 °C）的結晶性塑料，斷裂伸長率和拉伸強度分別為412.5%和30 MPa，其熱性能與機械性能可與商業化的低密度聚乙烯相媲美，并能在外界刺激觸發下發生高效可控的降解，是一類新型的高性能可持續性含硫高分子材料。該工作發展了一種不可逆開環聚合的新策略，以S/O異構化反應為開環聚合的熱力學驅動力，而非傳統的環張力，打破了非張力環單體無法常溫/高溫聚合的局限，為“挑戰性”五元環內酯轉化成性能各異的可持續性高分子材料提供了新途徑。相關研究成果以Towards High-performance Sustainable Polymers via Isomerization-driven Irreversible Ring-opening Polymerization of Five-membered Thionolactones為題，發表在Nature Chemistry上。

6、植物纖維素納米纖維衍生結構材料

今天，一個沒有塑料的世界似乎是不可想象的，但塑料確實有其陰暗面。大多數廣泛使用的石化塑料都是不可生物降解的，因此它們最終可能會進入土壤、河流和海洋。因此，基于石化的塑料將對環境造成幾乎永久性的破壞，并可能威脅人類健康。為了解決這一復雜的環境問題，從可再生資源中開發可持續聚合物是一種可能的選擇。但它們的機械和熱性能無法與現有的石化塑料，尤其是用作結構材料的塑料相媲美。中科大俞書宏院士團隊研發了一種可生物降解的植物纖維素納米纖維（CNF）衍生的聚合物結構材料，其納米纖維之間具有高密度可逆相互作用網絡，其機械和熱性能優于現有的石化塑料。與現有的石化塑料相比，這種全綠色材料的彎曲強度（~300 MPa）和模量（~16 GPa）顯著提高。其平均熱膨脹系數僅為7×10 –6 K–1，比石化塑料低10倍以上，說明其尺寸在加熱時幾乎不變，因此具有優于塑料的熱尺寸穩定性。作為一種完全生物衍生和可降解的材料，全綠色材料為石化塑料提供了一種更可持續的高性能替代品。研究成果以“Plant Cellulose Nanofiber-Derived Structural Material with High-Density Reversible Interaction Networks for Plastic Substitute”為題發表于Nano Letters。

7、智能響應有機分子籠膜

利物浦大學Andy Cooper教授團隊聯合倫敦瑪麗皇后大學/帝國理工學院的Andrew Livingston教授團隊報道了一種可以快速改變自身孔徑大小的智能響應有機分子籠膜。它不僅具有高通量，在不同的溶液中也展示出了不同的分離性能，從而實現了單一膜的多級分離。界面合成的方法被第一次應用在分子籠膜的制備上，通過對結晶過程的控制，作者優化出連續、均勻、平整的晶體薄膜，將其厚度降至80納米，是旋涂法制備分子籠膜的1/4。這些分子籠膜可以通過溶劑的刺激，來改變自身的膜孔結構和孔徑大小。這種“開”和“關”的狀態是一種動態的、可逆的過程，并且不會破壞分子籠膜的連續性。由于分子籠膜的“開關調節”可以快速靈活地控制膜孔的結構，只需改變溶液，就能用一張膜實現多級分離，而無需其他的活化過程或者使用多張膜。迄今為止，這是第一例具有可調節膜孔結構的結晶膜，這一科研成果在分子分離上取得的突破性進展，對于膜科學和材料領域都有著十分重要的意義。研究成果以“A smart and responsive crystalline porous organic cage membrane with switchable pore apertures for graded molecular sieving”為題發表于Nat. Mater.

8、選擇性油/有機溶劑回收的柔性碳氣凝膠

頻繁的石油泄漏、不溶于水的有機溶劑泄漏以及工業含油廢水排放的增加，都造成水污染、生態系統失衡和許多自然災害。全球對油污凈化的需求需要開發低成本、高效率的可靠且靈活的材料和技術。在眾多的材料和技術中，吸附劑由于操作簡單、回收油分效率高、環保等優點，被認為是油污凈化的有前景的候選材料。華南理工大學陳克復院士、曾勁松教授等研究團隊提出了一種新策略來有效地制造3D彈性還原氧化石墨烯（RGO）交聯碳氣凝膠。值得注意的是，從植物紙漿中分離出的纖維素納米晶體（CNCs）是必不可少的成分，而植物紙漿過程中的工業副產品預水解液（PHL）作為粘合促進劑，實現了碳氣凝膠強度和柔韌性的增強。這是第一次充分利用樹的所有成分（紙漿和PHL）來設計碳氣凝膠。具有跳板彈性支撐微結構的波浪狀碳層的形成能夠實現機械拉伸和收縮，并避免壓縮過程中的界面塌陷。得益于獨特的波浪層結構和強相互作用，碳氣凝膠超輕（4.98 mg cm–3 ）并表現出超壓縮（承受95%的極端應變）和超彈性（在50%的應變下500次循環后保持約100%的高度）。特別是碳氣凝膠可以選擇性、快速地吸附各種油性污染物，表現出較高的油/有機溶劑吸收能力（對四氯化碳可達276 g g–1）和良好的可回收性。最后，展示了碳氣凝膠在石油凈化和污染修復設備中的實際應用。因此，這種多功能且堅固的功能化碳氣凝膠在石油凈化和污染修復方面具有廣闊的潛力。研究成果以“Mechanically Flexible Carbon Aerogel with Wavy Layers and Springboard Elastic Supporting Structure for Selective Oil/Organic Solvent Recovery”為題發表于ACS Applied Materials & Interfaces。

9、含銀水凝膠

漢大學的張先正教授和孫志軍教授（共同通訊作者）等人發現在口腔鱗狀細胞癌患者的腫瘤中，較高水平的消化鏈球菌屬細菌能夠大概率地進行長期生存。基于這一現象，作者在小鼠OSCC腫瘤中注入OSCC患者的口腔微生物群，進一步基于消化鏈球菌的代謝特征，設計了含銀納米粒子黏膜粘附性水凝膠對口腔中其他細菌的生長進行抑制，而不影響消化鏈球菌的增殖。因此使得抑癌的消化鏈球菌在口腔菌群中占據了優勢地位。這一研究表明，理性設計的生物材料可以特異性的調節人類微生物群，以增強抗腫瘤免疫反應。本文第一作者為鄭迪威和鄧偉偉，研究成果以題為“Biomaterial-mediated modulation of oral microbiota synergizes with PD-1 blockade in mice with oral squamous cell carcinoma”發布在國際著名期刊Nature Biomedical Engineering上。

10、光固化生物吸收膠粘劑

靈活的電子/光電系統可以緊密地集成到重要器官系統的表面，有潛力提供與廣泛的疾病和紊亂相關的革命性診斷和治療能力。這些技術與活體組織之間的關鍵界面必須提供軟機械耦合和有效的光/電/化學交換。美國西北大學John A. Rogers、Yevgenia Kozorovitskiy聯合喬治華盛頓大學Igor R. Efimov等人介紹了一種功能性粘附生物電子-組織界面材料，其形式為機械順應性、導電性和光學透明封裝涂層、界面層或支撐基體。這些材料與設備表面和不同內部器官的表面緊密結合，在幾天到幾個月的時間內具有穩定的粘附性，可以以可控的速率量身定制生物吸收?；铙w動物模型的實驗演示包括設備應用，從用于腦深部光遺傳學和真皮下光療的無電池光電系統到無線毫米級起搏器和柔性多極心外膜陣列。這些進展可以立即應用于目前用于動物模型研究的幾乎所有類型的生物電子/光電系統，它們也有潛力在未來治療危及生命的疾病和紊亂。相關研究以“Photocurable bioresorbable adhesives as functional interfaces between flexible bioelectronic devices and soft biological tissues”為題目，發表在Nature Materials上。

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