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Angew. Chem.：鈣鈦礦量子點/金屬有機框架復合材料用于高效人工光合作用催化劑

2019-06-05 09:56:51 作者：本網整理來源：Wiley 分享至：

利用高效催化劑將CO2光催化還原至高附加值的化學原料或燃料被認為是解決人類面臨的能源枯竭與溫室效應問題的重要方案之一。當前，開發高性價比的光催化劑體系是人工光合作用最核心的挑戰之一。目前，該領域研究還存在以下科學問題：（1）僅模擬人工光合作用CO2還原半反應，需要添加有機犧牲還原劑提供電子來源，導致該催化體系難以在實際中得到應用；（2）利用水氧化產生的電子光催化還原CO2，但通常CO2還原產物的量很低，或催化體系不穩定，僅能維持幾個小時，然后快速失活。

近年來興起的鹵化鈣鈦礦量子點材料因其具有成本低廉、高吸收系數，便于調控的能帶結構、長載流子壽命等諸多優點在太陽能電池與光電子器件領域得到廣泛的應用，最近也引起了光催化領域的關注。但是，鹵化鈣鈦礦量子點材料因其離子晶體特性在水及極性溶劑中的穩定性較差，并且自身的催化活性位點較少，導致催化活性和穩定性都較差。因此，提高鹵化鈣鈦礦量子點材料在含水體系中的穩定性及其催化活性是推動其在人工光合作用領域應用的關鍵。

針對這一問題，近日，天津理工大學張敏、魯統部教授團隊利用廉價的Fe基多孔金屬-有機框架材料（MOFs）中孔道的空間限域效應，采用序列沉積的方法將CH3NH3PbI3（MAPbI3）量子點封裝于鐵卟啉基MOF孔道中制備出系列穩定的復合光催化劑體系MAPbI3@PCN-221（Fex）（x = 0~1），并用于光催化CO2還原。

研究表明，由于MOF框架的保護作用，該系列含有鹵化鈣鈦礦量子點的復合催化劑在含水體系中表現出優良的催化反應穩定性，可以連續穩定工作80小時以上。此外，得益于鈣鈦礦量子點與MOF框架中Fe催化活性位點的緊密接觸，鈣鈦礦量子點中的光生電子可以快速地轉移至Fe催化活性位點，顯著提高了MOF的光催化CO2還原活性。其中，MAPbI3@PCN-221（Fe0.2）光催化CO2還原為CH4和CO的產量分別高達1028和531 μmol g-1，是目前鹵化鈣鈦礦類光催化CO2還原催化劑體系的最高值。相比于不含鈣鈦礦量子點的MOF體系，光催化活性提高了38倍，并且光還原二氧化碳的電子主要來源于水的氧化。該研究結果為構建具有實際應用價值的高效人工光合作用催化體系邁出重要一步。

相關結果發表Angewandte Chemie International Edition 上。

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