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Nature子刊：金屬-載體界面結構研究取得新進展！

2019-02-21 11:57:12 作者：本網整理來源：大連化學物理研究所分享至：

近日，中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室催化反應化學研究組副研究員周燕、研究員申文杰等與德國卡爾斯魯厄理工學院教授汪躍民、丹麥托普索公司博士Jens Sehested等合作，在銅催化劑活性位原子結構及反應機理研究方面取得新進展。研究成果在線發表在《自然-催化》（Nature Catalysis）上。

論文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41929-019-0226-6

Cu/CeO2催化劑在水氣變換、合成甲醇等合成氣化學反應中表現出優異性能，但對其活性位原子結構和催化機理還知之甚少。該研究團隊利用球差較正掃描透射電鏡（AC-STEM）和電子能量損失譜（EELS）表征了金屬-載體界面原子結構和化學配位環境，發現銅原子簇主要呈現雙層結構（bilayers），界面銅原子的空間結構取決于其與氧化鈰表層氧空穴之間的相互作用程度。

此外，科研人員通過原位紅外光譜等確定了銅原子的化學狀態及氧化鈰表面氧空穴分布；結合DFT計算，描述了界面銅原子向氧化鈰電子轉移過程及相互作用機制。該工作中，科研人員提出了copper bilayer模型概念，模型的上層為金屬態銅原子（Cu0），而下層為一價銅原子（Cu+）。

研究還發現水氣變換反應的活性位為一價銅原子與鄰近的氧化鈰表面的氧空穴（Cu+-Ov-Ce3+）：CO在一價銅表面吸附活化，而水分子則在鄰近的氧化鈰空穴位解離活化。該工作揭示了Cu/CeO2催化劑活性位的原子結構，為通過調控金屬-氧化物相互作用方式研制高活性催化劑提供了實驗和理論基礎。該研究得到國家自然科學基金委相關項目的資助。

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責任編輯：韓鑫

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