成果簡(jiǎn)介：

    鈾在軍事、能源等領(lǐng)域有著極為廣泛的應(yīng)用，由于其特殊的放射性和活潑的化學(xué)性質(zhì)，極易與O2、H2和H2O發(fā)生反應(yīng)，形成氧化和氫化腐蝕，影響核質(zhì)量和性能。因此，研究自輻射場(chǎng)作用下鈾核材料腐蝕和老化的原因，提出防止或減輕鈾腐蝕和老化的措施具有重要的意義。

    采用了含時(shí)的密度泛函方法（TDDFT），使用已修正的鈾原子的 RECP （Relativistic Effective Core Potential）表示和鈾原子的價(jià)電子基函數(shù)，對(duì)鈾氮、鈾氧和鈾碳氧化合物的諧振頻率、能隙和費(fèi)米能級(jí)等進(jìn)行了研究。

    通過(guò)對(duì)UN2、UN 、CUO、UO等鈾氮、鈾氧和鈾碳氧化合物的諧振頻率計(jì)算，在自輻射場(chǎng)中諧振頻率ν與實(shí)驗(yàn)值吻合，說(shuō)明采用的方法和修正的鈾原子的基函數(shù)是可行。同時(shí)，得出鈾氮、鈾氧和鈾碳氧化合物，如：UN 、CUO、UO分子在自輻射場(chǎng)中更趨于穩(wěn)定，可以阻止O2、CO2和N2等擴(kuò)散到表面內(nèi)層而腐蝕鈾表面，有利于鈾在自輻射場(chǎng)中抗腐蝕。而有些鈾氮化合物，如：UN2分子在自輻射場(chǎng)中趨于不穩(wěn)定，N2等更容易擴(kuò)散到表面內(nèi)層而腐蝕鈾表面，加劇了鈾在自輻射場(chǎng)中的腐蝕。
 

研究自輻射場(chǎng)作用下鈾核材料腐蝕和老化的原因
 

    成果內(nèi)容提要：

    鈾在軍事、能源等領(lǐng)域有著極為廣泛的應(yīng)用，由于其特殊的放射性和活潑的化學(xué)性質(zhì)，極易與O2、H2和H2O發(fā)生反應(yīng)，形成氧化和氫化腐蝕，影響核質(zhì)量和性能。因此，研究自輻射場(chǎng)作用下鈾核材料腐蝕和老化的原因，提出防止或減輕鈾腐蝕和老化的措施具有重要的意義。

    我們采用了含時(shí)的密度泛函方法（TDDFT），使用已修正的鈾原子的 RECP 表示和鈾原子的價(jià)電子基函數(shù)，對(duì)鈾氮、鈾氧和鈾碳氧化合物的諧振頻率、能隙和費(fèi)米能級(jí)等進(jìn)行了研究。研究了自輻射場(chǎng)（-0.005～0.005a.u.）作用下，鈾氮、鈾氧和鈾碳氧化合物的諧振頻率、能隙和費(fèi)米能級(jí)等情況，得出以下結(jié)論：

    1. CUO分子在自輻射場(chǎng)中反對(duì)稱伸縮振動(dòng)頻率ν3（σg）和對(duì)稱伸縮振動(dòng)頻率ν1（σg ）與實(shí)驗(yàn)值852.6 cm-1、804.4cm-1基本吻合。能隙和費(fèi)米能級(jí)始終處于增大的趨勢(shì)，占據(jù)軌道的電子難以被激發(fā)至空軌道而形成激發(fā)態(tài)，CUO分子在自輻射場(chǎng)中更趨于穩(wěn)定，可以阻止O2、CO2等擴(kuò)散到表面內(nèi)層而腐蝕鈾面，有利于了鈾在自輻射場(chǎng)中抗腐蝕。該研究?jī)?nèi)容，發(fā)表在2015年《原子與分子物理學(xué)報(bào)》第4期。

    2. UN2分子在自輻射場(chǎng)中反對(duì)稱伸縮振動(dòng)頻率ν3（σg）和對(duì)稱伸縮振動(dòng)頻率ν1（σg ）與實(shí)驗(yàn)值1051.1cm-1和1008.3cm-1基本吻合。能隙和費(fèi)米能級(jí)隨自輻射場(chǎng)場(chǎng)強(qiáng)的增大而趨于減少，占據(jù)軌道的電子容易被激發(fā)至空軌道而形成激發(fā)態(tài)，UN2分子在自輻射場(chǎng)中趨于不穩(wěn)定，N2、O2等更容易擴(kuò)散到表面內(nèi)層而腐蝕鈾表面，加劇了鈾在自輻射場(chǎng)中的腐蝕。該研究?jī)?nèi)容，發(fā)表在2015年《物理學(xué)報(bào)》第6期（SCI收錄）。

    3. UO分子在自輻射場(chǎng)中諧振頻率ν與實(shí)驗(yàn)值819.8 cm-1吻合。能隙和費(fèi)米能級(jí)隨自輻射場(chǎng)的增大而增大，但增大的趨勢(shì)減少，占據(jù)軌道的電子難以被激發(fā)至空軌道而形成激發(fā)態(tài)，UO分子在自輻射場(chǎng)中更趨于穩(wěn)定，可以阻止O2、CO2等擴(kuò)散到表面內(nèi)層而腐蝕鈾表面，有利于鈾在自輻射場(chǎng)中抗腐蝕。該研究?jī)?nèi)容，發(fā)表在2015年第5期《四川大學(xué)學(xué)報(bào)》（自然科學(xué)版）。

    4. UN分子在自輻射場(chǎng)中諧振頻率ν與實(shí)驗(yàn)值1007.7 cm-1基本吻合。能隙和費(fèi)米能級(jí)隨自輻射場(chǎng)的增大而增大，占據(jù)軌道的電子難以被激發(fā)至空軌道而形成激發(fā)態(tài)，UN分子在自輻射場(chǎng)中更趨于穩(wěn)定，可以阻止O2、CO2等擴(kuò)散到表面內(nèi)層而腐蝕鈾表面，有利于鈾在自輻射場(chǎng)中抗腐蝕。該研究?jī)?nèi)容，已被《原子能科學(xué)技術(shù)》錄用（EI Compendex）。

    創(chuàng)新點(diǎn)：計(jì)算自輻射場(chǎng)作用下的鈾氫、鈾氧、鈾氮、鈾碳和鈾氫氧化合物愛(ài)因斯坦系數(shù)、光譜常數(shù)、費(fèi)米能級(jí)、熱力學(xué)性質(zhì)等數(shù)據(jù)變化，通過(guò)對(duì)比自輻射場(chǎng)作用下輕分子，如OH、NH、ZnF和H2O愛(ài)因斯坦系數(shù)、光譜常數(shù)、費(fèi)米能級(jí)、熱力學(xué)性質(zhì)等數(shù)據(jù)變化，研究鈾氫、鈾氧、鈾氮、鈾碳和鈾氫氧化合物與輕分子愛(ài)因斯坦系數(shù)、光譜常數(shù)、費(fèi)米能級(jí)、熱力學(xué)性質(zhì)等差異，提出了自輻射場(chǎng)作用下CO－H 2系統(tǒng)抗鈾表面腐蝕的模型。

    社會(huì)反映：

    1.《自輻射場(chǎng)下UN2分子的光譜研究》一文，發(fā)表在2015年3月《物理學(xué)報(bào)》第6期，被SCI收錄（SCI源期刊）。

    2.《自輻射場(chǎng)下CUO分子的光譜研究》一文，發(fā)表在2015年8月《原子與分子物理學(xué)報(bào)》第4期。

    3.《自輻射場(chǎng)下UO分子的光譜研究》一文，發(fā)表在2015年9月《四川大學(xué)學(xué)報(bào)》（自然科學(xué)版）第5期。

    4.《自輻射場(chǎng)下UN分子的光譜研究》一文，已被《原子能科學(xué)技術(shù)》錄用（EI Compendex）。

責(zé)任編輯：李玲珊

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