成果簡介 硅基陽極材料作為下一代電池的領先候選材料，受到了廣泛關注，這主要歸因于其卓越的理論容量（4200 mAh g-1）、較低的操作電位（0.4 V vs Li/Li）以及豐富的自然資源特性。然而，硅陽極的實際應用面臨諸多挑戰，包括電導率不足、充放電循環中體積膨脹嚴重以及固體電解質界面（SEI）形成過程中的不穩定性。為解決這些問題，本文，中南林業科技大學鄧凌峰副教授團隊在《Electrochimica Acta》期刊發表名為“Melamine-formaldehyde resin-derived carbon and graphene synergistically coated porous silicon for high-performance lithium-ion battery anodes”的論文，研究采用兩步液相法合成三聚氰胺甲醛樹脂，并將其與石墨烯結合對多孔硅進行包覆。經熱解后，合成了具有氮摻雜碳涂層和石墨烯作為導電基體的PSi@MFC/rGO復合負極材料，展現出優異的電化學性能。 含適量硅（0.4g）和石墨烯負載量（9‰）的0.4PSi@MFC/rGO-0.009復合負極材料表現出最佳性能。該材料在激活電流密度為0.1 A g?¹的條件下，前三個充放電循環中初始放電容量達2574.9 mAh g?¹。隨后，在0.5 A g?¹電流密度下經200次循環后，仍保持881.1 mAh g?¹的可逆容量。即使在1 A g?¹下連續循環400次后，該復合材料仍保持了625.3 mAh g?¹的可逆容量，并展現出優異的循環穩定性。本研究提出了一種簡便、經濟且可行的加工策略，用于制備硅陽極。 圖文導讀 圖1. Synthesis schematic of PSi@MFC/rGO composites. (a) Preparation route for PSi@MFC/rGO composites. (b) Synthesis pathway of melamine-formaldehyde (MF) resin. 圖2. Structural and morphological characteristics of 0.4PSi@MFC/rGO-0.009 composites. (a-b) SEM images, (c-d) TEM images, (e) HRTEM images, (f) SAED images, (g-k) HAADF images and EDX elemental mapping images of C, Si, N and O elements. 圖3. (a) XRD patterns and (b) Raman spectra of PSi@MFC/rGO composites. (c) N2 adsorption-desorption isotherms (inset: corresponding pore size distribution) and (d) TGA curves of 0.4PSi@MFC/rGO composites. 圖4. XPS spectra of 0.4PSi@MFC/rGO-0.009 composites. (a) Full survey spectrum, (b) C 1s spectrum, (c) N 1s spectrum and (d) Si 2p spectrum. 圖5. Electrochemical characterization of 0.4PSi@MFC/rGO electrodes: (a-c) Charge-discharge profiles, (d) CV curves of 0.4PSi@MFC/rGO-0.009, (e) Rate performance at varying current densities, (f) Cycling performance of 0.4PSi@MFC/rGO electrodes at 0.5 A g-1, and (g) Long-term cycling performance of 0.4PSi@MFC/rGO-0.009 electrodes at 1 A g-1. 圖6. EIS analysis of 0.4PSi@MFC/rGO electrodes: (a-c) EIS curves obtained after the 0th, 1st, and 200th cycles, and (d) Equivalent circuit diagrams used for fitting the impedance data before and after cycling. 圖7. 0.4PSi@MFC/rGO-0.009 electrodes at 0.05 to 0.30 mV s-1 sweep rate for (a) CV curves, (b) log(i)/log(v) plots and (c) Capacitance and diffusion contributions. (d) Comparison of b-values for various PSi@MFC/rGO composites. 小結 在本研究中，三聚氰胺-甲醛樹脂作為氮摻雜衍生碳的來源，與石墨烯協同結合，形成包裹多孔硅顆粒的導電基體。這種方法使制備出具有優異電化學性能的0.4PSi@MFC/rGO-0.009復合材料成為可能。在0.1 A g?¹的電流密度下，該復合材料展現出2589.9 mAh g?¹的初始放電容量，初始效率達73.11%。值得注意的是，經過0.5Ag?¹電流密度下200次充放電循環后，電極仍保持881.1mAh g?¹的容量。更令人印象深刻的是，在1 A g?¹的電流密度下，該材料在400個循環后仍保持626.3 mAh g?¹的可逆容量。這種卓越的電化學性能可歸因于氮摻雜與石墨烯改性的協同效應，這不僅提升了復合材料的電化學性能，還緩解了硅體積膨脹引起的應力。同時，這也表明通過該工藝制備的復合材料具有結構穩定性，隨著石墨烯負載量的增加，不會出現相分離或不均勻現象。綜上所述，本研究成功驗證了通過氮摻雜結合石墨烯改性對硅負極的協同增強作用。此外，該方法為制備高容量硅基負極提供了可行且可擴展的途徑。 文獻： https://doi.org/10.1016/j.electacta.2025.146860 信息來源：材料分析與應用
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