北京科技大學(xué)王國杰教授團隊Small：多功能pH響應(yīng)Gemini表面活性劑
2025-07-21 15:34:09
作者：本網(wǎng)發(fā)布 來源：高分子科學(xué)前沿
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Gemini表面活性劑作為一種能顯著降低界面張力的新型材料，在油水分離、濕電子化學(xué)品和微反應(yīng)器等領(lǐng)域應(yīng)用廣泛，但其固定的分子結(jié)構(gòu)限制了動態(tài)界面調(diào)控能力。近日，北京科技大學(xué)王國杰教授團隊開發(fā)出一種新型的pH響應(yīng)型Gemini表面活性劑分子GTL，可根據(jù)pH變化動態(tài)切換分子構(gòu)象（pH≥8.0時為雙子構(gòu)型GTL，pH≤6.0時為單鏈構(gòu)型TL+），實現(xiàn)了可逆油水分離、結(jié)構(gòu)化液體構(gòu)建、3D打印及熱絕緣氣凝膠制備等多功能集成（圖1）。這一突破性成果為智能材料設(shè)計提供了新思路，相關(guān)研究成果以“Multifunctional pH-Responsive Gemini Surfactant”為題發(fā)表于Small，博士研究生胡斌為該研究工作的第一作者，青年教師吳振和王國杰教授為通訊作者。
圖1. pH響應(yīng)Gemini表面活性劑的多功能應(yīng)用研究團隊通過密度泛函理論計算揭示了GTL在油水界面的pH依賴性吸附機制：堿性條件下GTL的電荷平衡結(jié)構(gòu)增強油水親和力，降低界面張力至≈3 mN·m-1；酸性條件下TL+的親水性提升導(dǎo)致界面張力升至≈27 mN·m-1，實現(xiàn)乳化/破乳動態(tài)切換?；诖耍?/span>GTL作為智能乳化劑，可通過CO2/Ar刺激實現(xiàn)10次以上可逆循環(huán)。實驗表明，GTL穩(wěn)定的乳液在通入CO2氣體2分鐘內(nèi)實現(xiàn)快速破乳，而通入Ar氣體30分鐘后能重新乳化，乳化層高度和液滴尺寸無明顯衰減，為高效油水分離提供了可持續(xù)解決方案（圖2）。
圖2. Gemini表面活性劑的pH響應(yīng)行為及乳液的可逆氣體響應(yīng)GTL在酸性條件下與硫酸化纖維素納米晶（CNC-OSO3-）通過靜電作用共組裝，在油水界面形成致密“堵塞”薄膜，賦予界面良好的機械性能。TL+與CNC-OSO3-之間的強靜電吸引驅(qū)動了結(jié)構(gòu)液體的形成。利用這一特性，團隊開發(fā)了全液體成型技術(shù)：在四氯化碳中預(yù)潤濕GTL后，注入酸性CNC-OSO3-溶液，通過界面自組裝鎖定形狀，成功制備出高保真字母結(jié)構(gòu)（如“A”和“USTB”），并實現(xiàn)30分鐘以上形狀維持。該結(jié)構(gòu)化液體對pH敏感，堿性條件下可逆分解，為微流控和可編程反應(yīng)器提供了新平臺（圖3）。
圖3. pH響應(yīng)型Gemini表面活性劑通過與纖維素納米晶界面共組裝構(gòu)建結(jié)構(gòu)化液體GTL/CNC-OSO3-穩(wěn)定的高內(nèi)相乳液（油相體積80%）在酸觸發(fā)下形成乳液凝膠，表現(xiàn)出剪切變稀和固態(tài)流變特性（G′ > G″）。乳液凝膠EG102（含10 mg·mL-1CNC-OSO3-和2 mg·mL-1 GTL）具備自支撐能力，可作為3D打印墨水：在空氣中成功打印雪花和中國結(jié)等復(fù)雜圖案，在石蠟中打印的空心圓柱體（高度5 mm）可維持30分鐘無坍塌。此外，乳液凝膠EG302（含30 mg·mL-1CNC-OSO3-）經(jīng)冷凍干燥制得輕質(zhì)氣凝膠（密度≈7.6 mg·cm-3），該氣凝膠在70℃熱臺上放置30分鐘后表面溫度僅43.3℃(ΔT=26.7℃），在150℃下ΔT僅達67.6℃，展現(xiàn)了優(yōu)秀的熱絕緣性能（圖4）。
圖4.pH響應(yīng)型Gemini表面活性劑用于3D打印和隔熱氣凝膠該工作不僅揭示了pH響應(yīng)Gemini表面活性劑的動態(tài)界面調(diào)控機制，還通過靜電共組裝策略實現(xiàn)了可逆油水分離、結(jié)構(gòu)化液體構(gòu)建、3D打印及熱絕緣氣凝膠制備等多功能集成。GTL表面活性劑兼具刺激響應(yīng)性、界面工程化和擴展加工性，為油水分離技術(shù)和可編程材料等提供了新范式。未來，該材料有望在智能采油、軟體機器人及能源管理領(lǐng)域發(fā)揮重要作用。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金（52473069，51373025），北京市自然科學(xué)基金（2242044）和北京科技大學(xué)青年教師學(xué)科交叉研究培育項目（中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費FRF-IDRY-24-030），中國博士后科學(xué)基金（2023M730311），以及“新世紀優(yōu)秀人才支持計劃”（NCET-11-0582）等項目的資助。
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