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陜西科技大學JCIS:具有優異環境適應性的碳摻雜及Co?O?納米顆粒改性碳氮化物材料通過非自由基途徑激活PMS...

2025-07-17 15:28:05 作者：本網發布來源：水處理文獻速遞分享至：

第一作者：Meng Gao

通訊作者：胡學鋒教授

通訊單位：陜西科技大學環境科學與工程學院

DOI:10.1016/j.jcis.2025.138305

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　　本研究通過溶劑揮發與煅燒相結合的方法，以乙酰丙酮鈷(II)為鈷源，制備了Co?O?-CN_x復合材料。通過煅燒方法，實現了碳摻雜與Co?O?納米顆粒的原位生成。鈷和碳組分的引入導致材料表面電荷重新分布，構建了新型導電通道，并降低了界面電荷轉移電阻，顯著提升了電子轉移效率，使Co?O4-CN?在通過活化過氧單硫酸鹽（PMS）降解有機污染物時展現出優異的催化性能。Co?O?-CN? + PMS系統在15分鐘內實現了99.5%的四環素降解率，動力學常數為0.466 min^(−1)。機理分析表明，反應過程涉及單線態氧、高價鈷-氧物種以及電子轉移介導的非自由基途徑。Co?O?-CN? + PMS系統在廣泛的pH范圍（4.5–11.0）及存在多種無機陰離子條件下均展現出卓越的降解效率。此外，Keda湖水樣和Ba河水樣中OTC的降解速率常數分別為0.947 min−1和1.074 min−1，表明該系統具有優異的環境適應性。循環實驗進一步證實了該系統保持穩定的降解效率，凸顯其在有機廢水處理中的實際應用潛力。

圖文摘要

引言

　　本研究中，通過在350 °C下煅燒碳氮化物和鈷(II)乙酰丙酮鹽，合成了具有碳摻雜和鈷四氧化物納米顆粒特性的Co?O?-CN_x材料，并將其用作PMS活化催化劑以降解OTC。降解過程遵循非自由基途徑，涉及單線態氧、高價鈷物種及電子轉移。通過評估多種反應參數，實現了對自然水體污染的快速處理。本研究為開發新型碳氮化物改性材料以激活PMS降解水體中有機污染物提供了新的見解。

同位素標記技術

圖文導讀

Scheme 1. Flow chart for the preparation of Co3O4-CNx.

Fig. 1. (a) XRD and (b) FT-IR spectra and (c) the detail view of different materials.

Fig. 2. (a) the SEM of CN-2″, (b), (c) the SEM of Co3O4-CN2, (d), (e) and (f) the TEM of Co3O4-CN2.

Fig. 3. The XPS spectra of CN-2″ and Co3O4-CN2: (a) C 1 s spectra, (b) N 1 s spectra, (c) O 1 s spectra and (d) Co 2p spectra.

Fig. 4. (a) Degradation of OTC by different materials (cat. = 0.1 g·L−1, PMS = 0.1 mM, OTC = 20 mg·L−1) and (b) the corresponding first-order kinetic constants, (c) different concentrations of PMS, (d) different catalyst concentrations and the corresponding, (e) first-order kinetic fitting, (f) first-order kinetic constants.

Fig. 5. (a) pH value, (b) inorganic anions, (c) different water on OTC degradation in the Co3O4-CN2 + PMS system, (d) the removal efficient of five cycle, [Experiment conditions: catalyst = 20 mg·L−1, PMS = 0.15 mM, OTC = 20 mg·L−1, temperature = 30 °C] (e) FTIR and (f) Co 2p of Co3O4-CN2 and used material.

研究意義

　　綜上所述，采用二次煅燒法制備了Co3O4-CN2復合材料。Co3O4-CN2催化劑在PMS作用下對OTC的降解表現出更優的催化活性和穩定性，15分鐘后去除效率可達99.5%。此外，Co3O4-CN2+PMS體系還具備較強的抗干擾能力。在無機陰離子共存條件下，對無機陰離子（SO?²?、HCO??和Cl?）的有效去除以及在pH值4.5–11范圍內的良好適應性，滿足了實際場景中抗生素廢水處理的需求。PMS在Co?O?位點上的吸附導致了一系列Co(II)的氧化還原行為，從而產生了活性氧 species，同時確保了催化反應的可持續性。自由基淬滅實驗和電子順磁共振（EPR）表征表明，1O2是OTC降解過程中的主要活性物種，高價鈷-氧物種也參與了OTC降解，該過程同時伴隨電子轉移機制。這一機制的發現對Fenton樣系統的實際應用具有重要意義。

文獻信息

：

Meng Gao, Xuefeng Hu, Ying Zeng, Chen Liu, Superior environmentally adaptable carbon doped and Co3O4 nanoparticle modified carbon nitride materials activate PMS for rapid degradation of organic pollutants via non-radical pathways, Journal of Colloid and Interface Science, 2025, https://doi.org/10.1016/j.jcis.2025.138305