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  2. 東北大學《Langmuir》:以絲瓜珞為原料制備石墨烯氣凝膠,用于從廢水中高效去除染料
    2025-07-17 15:22:59 作者:本網發布 來源:材料分析與應用 分享至:



    成果簡介


    本文,東北大學高波教授團隊在《Langmuir》期刊發表名為“Graphene Aerogel Derived from Luffa Sponge Biochar for Efficient Dye Removal from Wastewater”的論文,研究首次報道了從絲瓜珞生物炭(LSBC)合成的三維石墨烯氣凝膠復合吸附劑(LGA),用于高效去除水溶液中的亞甲藍(MB)。該合成過程包括一個有效的堿活化熱解過程,隨后進行一步法溶劑熱靜電共組裝。LSBC作為增強劑和橋接劑,有效防止石墨烯納米片聚集,并促進三維分級多孔網絡的形成。因此,LSBC為LGA賦予了多種優良性能,包括超親水性(水接觸角為8.0°)及豐富的含氧官能團。顯微鏡和表面分析表明,LGA具有豐富的孔結構,比表面積達237 m²/g,是GA的七倍以上,顯著提升了其染料吸附性能。


    系統研究了pH值(4.0–8.0)、初始染料濃度(25–250 mg/L)、吸附劑用量(0.1–0.6 g/L)、溫度(25–45 °C)及接觸時間(15–420 min)對吸附效率的影響。結果表明,吸附過程符合Langmuir吸附等溫線和偽二級動力學模型。MB的去除機制主要由π–π相互作用、氫鍵、靜電吸引和孔隙填充共同作用,在pH 6.0時達到最大吸附容量1108.5 mg/g,優于大多數已報道的生物質基石墨烯吸附劑。此外,LGA展現出優異的穩定性和可重復使用性,在12次連續吸附-脫附循環后仍能保持>90%的初始吸附容量。這種低成本、高性能吸附劑為染料污染廢水處理提供了有效且可持續的解決方案,同時證明了農業廢棄物的高度價值利用。



    圖文導讀


    圖1.用于制備LGA的過程。


    圖2.(a) XRD 圖譜,(b) 拉曼光譜,以及 (c) 各種樣品的 FTIR 光譜。


    圖3.(a、b)SEM 和 (c) GO 的 AFM 圖像。


    圖4.N2(a) 的 GA 和 (b) LGA 氣凝膠的吸附和解吸等溫線和孔徑分布(插圖)。


    圖5、(a) GA 和 (b) LGA 的 Wca。


    圖6.MB 染料在 (a) 25 °C、(b) 35 °C 和 (c) 45 °C (c) 下吸附等溫線到 LGA 上。


    圖7.描述 MB 染料吸附到 LGA 上的主要機制。



    小結


    本研究中,通過堿活化-熱解路線結合一步法溶劑熱靜電共組裝方法,成功制備了一種新型絲瓜海綿衍生石墨烯氣凝膠復合材料(LGA)。所得LGA呈現出三維互聯多孔網絡結構,具有超親水性及高比表面積(237.1 m²/g),這些特性顯著提升了染料分子在材料內部的擴散與質量傳遞效率。這些性能使LGA能夠通過高度可及的表面活性位點實現快速高效的吸附。LGA對MB的最大吸附容量達1108.5 mg/g,優于此前報道的同類吸附劑。通過對關鍵操作參數(包括pH值、吸附劑用量、初始染料濃度和溫度)的系統性研究,確定了最佳吸附條件如下:吸附劑用量為0.2 g/L,吸附時間為7小時,溫度為25 °C,pH值為6.0,初始MB濃度為100 mg/L。


    在這些條件下,實現了96.8%的高去除效率。吸附等溫線和動力學研究表明,吸附過程遵循Langmuir等溫線模型和偽二級動力學模型,表明單分子層化學吸附是主導機制。熱力學分析表明,吸附過程具有自發性特征(ΔG0 < 0),并表現出吸熱行為(ΔH0 = 9.74 kJ/mol > 0,ΔS0 = 0.0743 kJ/(K·mol) > 0)。LGA在實際水體中也表現出優異的吸附性能,包括海水、自來水、河水和污水處理出水,進一步證實了其實際應用性。再生研究表明,LGA在經歷12次吸附-脫附循環后仍保留90.2%的初始吸附容量,并能實現快速固液分離,凸顯其可重復使用性和可持續性。成本效益分析顯示,處理100 L初始濃度為100 mg/L的MB污染水僅需材料成本US$2.23。通過XRD、FTIR、XPS、zeta電位及吸附建模的綜合表征證實,LGA與MB之間的主要相互作用包括靜電吸引、氫鍵、孔隙填充效應及π-π堆積相互作用。


    文獻:

    https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.5c01943


     

     

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