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鎖志剛院士《Science》：高強、高韌、抗疲勞的水凝膠！

2021-12-13 16:29:38 作者：材料科學與工程來源：材料科學與工程分享至：

在凝膠和彈性體中，纏結(jié)對變形的作用已經(jīng)被研究過，但它們對斷裂、疲勞和摩擦的影響還不太清楚。在此，來自美國哈佛大學的鎖志剛院士等研究者，合成了纏結(jié)比交聯(lián)數(shù)量多得多的聚合物。相關(guān)論文以題為“Fracture, fatigue, and friction of polymers in which entanglements greatly outnumber cross-links”發(fā)表在Science上。

論文鏈接：

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abg6320

彈性體，由交聯(lián)的聚合物鏈組成。聚合物鏈因熱運動而波動，并可被力拉伸。交聯(lián)連接聚合物鏈，因此，彈性體恢復其形狀時，力被消除。當彈性體吸收溶劑時，交聯(lián)防止聚合物鏈溶解。膨脹的彈性體稱為凝膠。稠密的交聯(lián)，使彈性體和凝膠變硬，但使它們變脆。這種剛度-韌性沖突，在互穿聚合物網(wǎng)絡(luò)中部分解決，其中一個網(wǎng)絡(luò)在另一個網(wǎng)絡(luò)中生長（即雙網(wǎng)絡(luò)聚合物）。例如，如果一個網(wǎng)絡(luò)有預(yù)拉伸的短鏈，而另一個網(wǎng)絡(luò)有可拉伸的長鏈，當受到小的拉伸時，網(wǎng)絡(luò)不會斷裂，而短鏈網(wǎng)絡(luò)會使材料變硬。隨著拉伸的增加，短鏈網(wǎng)絡(luò)會在孤立點斷裂，而長鏈網(wǎng)絡(luò)傳遞應(yīng)力，導致許多其他短鏈斷裂。這種分布的剪切使材料變韌，但會引起明顯的遲滯。由遲滯獲得的韌性，在循環(huán)荷載作用下是無效的。

在這里，研究者合成了一種纏結(jié)比交聯(lián)多得多的聚合物。研究者解決了剛度-韌性的沖突，方法是制造一種單網(wǎng)絡(luò)聚合物，其中所有鏈都很長，交聯(lián)的數(shù)量大大超過纏結(jié)（圖1A）。纏結(jié)起到滑動鏈接的作用，使聚合物變硬。然而，與交聯(lián)不同，纏結(jié)不會使聚合物變脆。當高度糾纏的聚合物被拉伸時，在鏈斷裂之前，張力會沿著鏈傳遞，并通過糾纏傳遞到許多其他鏈上（圖1B）。當鏈在單個共價鍵處斷裂時，聚合物在許多鏈中耗散了彈性能，超過了長度（圖1C）。與雙網(wǎng)絡(luò)聚合物不同，這種單網(wǎng)絡(luò)聚合物具有很高的韌性，因為所有的鏈都很長。如果鏈在低摩擦情況下滑移，聚合物的遲滯性可以忽略不計。稀疏的交聯(lián)阻止了聚合物鏈的解纏。這些聚合物具有很高的韌性、強度和抗疲勞性能。聚合物浸入水中后，膨脹至平衡狀態(tài)，形成的水凝膠具有低滯后、低摩擦和高耐磨性。

圖1 一種凝膠或彈性體，其中糾纏的數(shù)量遠遠超過交聯(lián)。

圖2 完全膨脹水凝膠的力學行為。

圖3 摩擦和磨損。

圖4 高度糾纏的彈性體。

高糾纏聚合物是理想的承重材料：它們解決了剛性-韌性的沖突，同時實現(xiàn)了高韌性和低遲滯。它們是強壯的，抗疲勞的，透明的。在膨脹時，摩擦系數(shù)低，耐磨性高。研究者采用兩種材料系統(tǒng)，說明了高糾纏聚合物的行為。采用類似的方法，研究者還合成并測試了聚丙烯酸水凝膠。高糾纏聚合物的潛在應(yīng)用包括：耐膨脹凝膠、耐疲勞膠粘劑、低摩擦涂層和透明離子導體等。（文：水生）

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