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清華大學《Nature》子刊：首次以超快激光誘導構筑金屬-載體強相互作用！

2021-12-01 15:52:57 作者：材料學網來源：材料學網分享至：

2021年11月獲悉，清華大學材料學院汪長安教授團隊和機械系閆劍鋒副教授合作首次以超快激光誘導構筑金屬-載體強相互作用（SMSI）。利用超快激光激發界面局部電場強度，調節原子擴散速率和路徑，誘導表面缺陷形成以及亞穩態結構遷移，在一系列負載型貴金屬催化劑中構筑金屬-載體界面強相互作用。這項工作為調控負載型貴金屬催化劑中金屬-載體間相互作用提供了一條新的途徑。

圖1.激光誘導金屬-載體強相互作用示意圖

1978年Tauster等首次發現二氧化鈦等可還原性載體負載的鉑族金屬在高溫還原后，對小分子（CO、H2）的吸附受到抑制，而小分子受抑制的現象不是由于貴金屬的燒結或中毒，因此將該現象命名為金屬-載體強相互作用（SMSI）。SMSI效應可以深刻地影響催化劑的電子結構和幾何形狀，從而改變催化劑的活性、選擇性和穩定性，因此在近幾十年受到了廣泛的研究。一般認為，經典的SMSI效應中貴金屬顆粒會被載體物種所包覆。但經典的氫氣還原法一般只能在還原性載體上實現SMSI效應。因此，為了更深入理解SMSI效應，打破認識邊界，并以此制備出高性能的催化劑體系，發展相對溫和環境下普適性的在還原性和非還原性載體中構筑SMSI效應的新方法具有非常重要的意義。

在這一工作中，以Pt/CeO2這一體系作為主要研究對象。研究發現，激光輻照過程中Pt和CeO2界面的電場強度明顯高于其它地區，這表明納米約束電場在SMSI的形成過程中發揮著關鍵作用。在局部場激發下在CeO2載體表面形成了缺陷和亞穩態CeOx物種，同時在激光的誘導下亞穩態CeOx向Pt顆粒遷移，并在表面形成幾個原子層厚的非連續多孔包覆層。由于包覆層的多孔特性，使催化劑具有更好的催化活性和穩定性。利用超快激光這一策略，我們也在其它負載型貴金屬體系如Au/TiO2、Pd/TiO2、Pt/TiO2、Pt/Al2O3、Au/MgO、Pt/SiO2普適性的實現了SMSI效應，為構筑金屬-載體相互作用開辟了一條全新的思路。

圖2.超快激光誘導SMSI之后的表征，（a-d）激光輻照過程中局部增強電場FDTD模擬；（e-h）新鮮Pt/CeO2的TEM和Mapping; （i-l）激光輻照后Pt/CeO2的TEM和Mapping.

上述研究成果以“超快激光誘導的強金屬-載體相互作用”（Strong metal-support interactions induced by an ultrafast laser）為題，于11月18日在線發表于國際著名期刊《自然通訊》（NatureCommunications）上。材料學院2017級博士生張健和機械系2018級博士生朱德志為文章的共同第一作者，汪長安教授及機械系閆劍鋒副教授為文章共同通訊作者。本工作獲得了國家自然科學基金的資助。

論文鏈接：

https://doi.org/10.1038/s41467-021-27000-5

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