近幾年來(lái)具有高機(jī)械強(qiáng)度的水凝膠材料因在承載材料（如軟骨、組織工程支架）等方面具有巨大應(yīng)用前景而受到人們的廣泛關(guān)注。賦予水凝膠材料自修復(fù)能力可以大大提高其使用壽命和功能的可靠性。然而，高強(qiáng)度水凝膠的聚合物鏈間具有強(qiáng)度較高且穩(wěn)定的交聯(lián)作用，限制了聚合物鏈的運(yùn)動(dòng)能力，進(jìn)而降低了水凝膠的自修復(fù)能力。如何制備同時(shí)具有高機(jī)械強(qiáng)度和優(yōu)異修復(fù)性能的水凝膠材料是自修復(fù)水凝膠研究中的難題。吉林大學(xué)超分子結(jié)構(gòu)與材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室孫俊奇教授領(lǐng)導(dǎo)的研究小組基于帶有相反電荷的可聚合單體的一步聚合反應(yīng)并結(jié)合透析過(guò)程，制備了具有高機(jī)械強(qiáng)度、高韌性以及良好的導(dǎo)電性的水凝膠材料。其中水凝膠的透析步驟可以調(diào)控水凝膠中的無(wú)機(jī)離子的含量，進(jìn)而能夠?qū)崿F(xiàn)凝膠的機(jī)械強(qiáng)度和離子導(dǎo)電性能的優(yōu)化。該水凝膠良好的力學(xué)性能和修復(fù)性能源于凝膠內(nèi)部的可逆的靜電力和氫鍵的協(xié)同作用。

▲P（urea-IL-SPMA）聚兩性電解質(zhì)水凝膠的制備過(guò)程。

    他們將帶正電的含脲基的咪唑類離子液體單體（urea-IL）和帶負(fù)電的甲基丙烯酸3-磺酸丙酯鉀鹽（SPMA）在紫外光照的條件下通過(guò)一步無(wú)規(guī)共聚的方法制備了聚兩性電解質(zhì)水凝膠。將所得水凝膠在水中進(jìn)行透析，可除去凝膠中的抗衡離子，從而增強(qiáng)咪唑基團(tuán)和磺酸基團(tuán)之間的靜電相互作用。與原本柔軟的水凝膠相比，透析3天后的P（urea-IL-SPMA）水凝膠具有更為優(yōu)異的機(jī)械性能，其拉伸強(qiáng)度、斷裂伸長(zhǎng)率以及韌性分別可達(dá)≈1.3 MPa、≈720%和≈6.7 MJ/m3。并且，P（urea-IL-SPMA）水凝膠可以進(jìn)行任意的扭曲、打結(jié)、拉伸，且寬度為3 mm、厚度為1.7 mm的水凝膠能夠承載500 g的砝碼而不產(chǎn)生損傷。他們的對(duì)照實(shí)驗(yàn)表明，脲基間的氫鍵相互作用作為犧牲鍵在凝膠變形過(guò)程中能夠有效地耗散能量，對(duì)提高凝膠的機(jī)械強(qiáng)度和韌性起到重要作用。由于可逆的靜電力以及氫鍵相互作用，P（urea-IL-SPMA）水凝膠在斷裂后，只需將斷面相接觸置于室溫下24 h即可實(shí)現(xiàn)損傷修復(fù)并恢復(fù)其原有的高機(jī)械強(qiáng)度（修復(fù)效率可達(dá)≈91%）。

▲P（urea-IL-SPMA）水凝膠同時(shí)具有優(yōu)異的機(jī)械性能以及自修復(fù)性能。

    此外，基于靜電力以及氫鍵相互作用的動(dòng)態(tài)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的有效斷裂和重組賦予了P（urea-IL-SPMA）水凝膠良好的彈性回復(fù)性能和抗疲勞性能，從而確保了高強(qiáng)度P（urea-IL-SPMA）水凝膠的耐久性和可靠性。

▲P（urea-IL-SPMA）水凝膠具有良好的彈性回復(fù)以及抗疲勞性能。

    由于P（urea-IL-SPMA）水凝膠在透析后凝膠內(nèi)部仍然保留了足夠量的抗衡離子，所以該水凝膠具有良好的室溫離子電導(dǎo)率，其電導(dǎo)率可達(dá)≈3 S/m，且在反復(fù)拉伸及彎折后電導(dǎo)率并無(wú)明顯下降。此外，切斷的凝膠經(jīng)修復(fù)后可以恢復(fù)原來(lái)的電導(dǎo)率（≈2.9 S/m），仍可作為導(dǎo)體點(diǎn)亮LED燈泡。

    ▲圖a，b為P（urea-IL-SPMA）水凝膠在拉伸以及反復(fù)彎曲狀態(tài)下的導(dǎo)電性變化。圖c-f為P（urea-IL-SPMA）水凝膠受機(jī)械損傷后的導(dǎo)電性修復(fù)情況。

    該工作的意義在于，通過(guò)簡(jiǎn)單的一步聚合及透析的方法，能夠制備同時(shí)具有高機(jī)械強(qiáng)度、高彈性及優(yōu)異導(dǎo)電性的自修復(fù)柔性水凝膠材料。該材料在可穿戴電子設(shè)備、柔性電子器件和電池等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。自修復(fù)性能的引入大大延長(zhǎng)了P（urea-IL-SPMA）水凝膠的使用壽命、提高了其可靠性。最后，我們相信這項(xiàng)工作為制備高性能自修復(fù)水凝膠材料開(kāi)辟了新的思路。

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